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Mg因其价格低廉、储量丰富、储氢量高等优点被认为是最具研究潜力的储氢材料之一。然而纯镁吸放氢动力学缓慢和热力学稳定性过高限制了其实际应用。本文以金属Mg和CeO2为原料用机械球磨和静态吸氢法制备Mg-Ce复合储氢材料，研究了球磨频率、球磨时间、CeO2添加量等对反应产物的影响。利用扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、X-射线衍射（XRD）、X-射线光电子能谱（XPS）等检测手段对材料进行了表征，用Materials Studio软件模拟计算了Ce原子吸附Mg(0001)表面对H2分子解离过程的影响。 研究结果表明，通过机械球磨和静态吸氢法制备的Mg-Ce复合储氢材料具有较长的吸氢平台、适中的吸氢平台压（0.79 MPa）、较高的吸氢饱和度（84.1％）。这是因为在机械球磨过程中，Mg-CeO2复合材料中产生大量的空位缺陷，有利于氢化反应的进行。 制备的Mg-Ce复合储氢材料中不仅生成了大量晶态的MgH2，还伴随着产生了CeH2和CeH2.73。当球磨频率不超过20 Hz，CeO2的添加量不超过20 wt.%时，可以使CeO2全部转化成CeH2和CeH2.73，并且通过改变球磨条件可以控制CeH2和CeH2.73的相对含量变化。 在球磨频率20 Hz条件下球磨1 h制备的90Mg10CeO2储氢材料放氢DSC曲线中呈现了两个明显分开的吸热峰，结合材料放氢前后的XRD图分析可知，这两个吸热峰分别对应于CeH2.73和MgH2的分解。利用Kissinger方程对两个放氢峰进行了活化能计算，结果发现 CeH2.73的析氢活化能为162.07 kJ/mol H2， MgH2的析氢活化能为180.01 kJ/mol H2，比相同条件下制备的纯MgH2的活化能（137.89 kJ/mol H2）高，说明添加CeO2之后，材料的热稳定性提高。 通过对Mg-Ce储氢材料中O1s和Ce3d的XPS数据分析可知，氢化后材料中 O的存在形式由晶格 Oα大幅转变成化学吸附 Oβ，部分 Ce(Ⅳ)被还原成Ce(Ⅲ)，说明CeO2中的晶格O发生迁移，可能与体系中的Mg结合形成MgO，自身则被H2还原成了CeH2和CeH2.73。利用Materials Studio软件对H2分子在Ce原子吸附于Mg(0001)表面的解离进行了模拟计算，发现处于四种不同吸附位的Ce均有利于H2分子的解离，说明Ce原子吸附Mg(0001)表面形成的局部环境对H2分子的解离是有利的。结合top位Ce原子吸附Mg(0001)表面H2分子解离的总态密度、分波态密度和总电荷密度、差分电荷密度数据，可知Ce原子在H2分子解离过程中起到了传递电子的作用。 Mg-Ce复合储氢材料在氢化过程中生成了新的晶相CeH2和CeH2.73，推断CeO2的作用机理为，机械球磨使CeO2晶胞中O的活性被激发，活性O易于发生迁移而产生大量的空位缺陷Ovac，迁移出来的活性O与Mg结合生成了MgO，而带有大量Ovac的CeO2易于被氢化成CeH2和CeH2.73。