凝胶注模SiC-AlN复相陶瓷的制备工艺与性能研究

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碳化硅陶瓷因具有高温强度高、比重轻、高热导率、抗氧化、耐化学腐蚀、耐磨损性好、热膨胀系数小等优良特性,在国民经济领域获得广泛的应用。但碳化硅的共价键合很强,晶界能和表面能之比过高,扩散系数低,很难制备出致密的烧结体。由于AlN和SiC材料在原子尺寸、晶体结构上非常相似,能在1800~2100℃的温度范围内形成固溶体,有效地改善材料的力学性能和微观组织结构。本文以SiC、AlN和Y2O3为原料,成分以SiC为主体,AlN含量在7wt%~20wt%,添加剂Y2O3含量为3wt%,采用凝胶注模成型的方法制备SiC-AlN复相陶瓷。系统地研究了浆料制备工艺条件对流变学性能的影响规律;单体含量、固相体积分数对坯体性能的影响规律及坯体排胶工艺;进而研究了成分配比、烧结温度、固相含量对SiC-AlN复相陶瓷的显微组织结构和性能的影响规律。结果表明:由于AlN成分较少,AlN的水解对凝胶注模成型的影响在可接受范围之内,水解产物在烧结过程中可作为烧结助剂促进致密化。通过对SiC-AlN浆料流变学性能研究得到最佳工艺参数:PH值13.00~13.10,分散剂含量0.2wt%,单体AM含量5wt%,混料时间10h,可制备出流动性较好,固相体积分数40vol%的SiC-AlN浆料。另外,AlN含量过多,水解程度增大,浆料稳定性恶化。单体含量和固相体积分数越高,坯体强度也越高,可对其进行机加工。但同时也造成坯体成分不均匀,排胶时易出现变形开裂。单体含量5wt%,固相体积分数40vol%,所制备的坯体抗弯强度14.2MPa,收缩率3.4%,致密度42.2%,可满足凝胶注模成型坯体的要求。坯体表面喷洒质量分数20wt%的聚乙二醇(PEG)溶液,可大大减轻表面起皮现象。通过对坯体TG/DTA热分析,最终制定坯体排胶制度:1.5℃/min升至600℃,保温2h,最后随炉冷却至室温。随着AlN含量的增加,SiC-AlN固溶体增加,晶粒细化,断裂方式由穿晶断裂过渡至沿晶断裂,裂纹扩展产生绕道与偏转效应,材料的力学性能大为改善。AlN含量为12wt%时,复相陶瓷密度、抗弯强度、断裂韧性和弹性模量分别为2.94g/cm3,329.5MPa,5.49MPa·m1/2,299.6GPa。AlN进一步增加,复相陶瓷由于失重率较高,坯体成分不均而导致力学性能下降。而烧结温度的提高,也导致SiC-AlN复相陶瓷力学性能也大幅提高。当烧结温度为2050℃时,AlN含量10wt%,其密度、抗弯强度,断裂韧性,弹性模量分别达到2.95g/cm3,365.8MPa,5.31 MPa·m1/2,308.9GPa。随着固相含量的增加,SiC-AlN复相陶瓷的力学性能相应提高。烧结温度不变,AlN含量一定,不同固相含量的复相陶瓷中的固溶体含量在中基本不变。在一定范围内,AlN含量和烧结温度越高,生成的固溶体越多。经过高达1000℃的热震后,SiC-AlN复相陶瓷残余抗弯强度大幅下降,热震前后断口形貌显著改变,表面有氧化膜的形成,且AlN含量越多,表面氧化膜越致密。
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