氧化石墨烯复合材料的制备、表征及其光催化和吸附性能研究

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近年来,新型碳材料成为科学领域的一项研究热点。氧化石墨是碳材料中的一种,它具有独特的准二维层状结构(2D)和优异的电子传导性。并且,氧化石墨片层上含有大量的含氧极性基团,这使得其拥有很强的表面修饰性。正因为氧化石墨具备这些优异的性质,使它在复合材料制备、催化以及吸附等方面展现出了巨大的应用前景。本论文采用改进的Hummers法制备出氧化石墨,再进一步合成出氧化石墨烯复合材料,并研究了其光催化和吸附性能。  主要内容如下:  (1)使用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)对氧化石墨进行改性,使其层间距加大。再以氯化铜(CuCl2·2H2O)和硫酸钛(Wi(SO4)2)作为插层客体,合成出二氧化钛-氧化石墨烯/氧化铜(TiO2-CuO/GO)复合材料。通过X射线粉末衍射(XRD),扫描电镜(SEM),红外光谱(FI-IR)和紫外可见吸收光谱(UV-Vis)等表征手段对复合材料进行了表征,并探究了复合材料在紫外光下对目标污染物甲基橙(MO)的降解效率。光催化实验结果表明,在紫外光照射下,该复合材料对有机染料MO的降解率明显高于TiO2-GO插层复合物以及P25型纳米TiO2,并且经过三次重复使用后,该复合材料仍能保持相对较高的光催化活性。  (2)在水-乙二胺的混合溶剂中,使用表面活性剂聚乙烯吡咯烷酮(PVP)对初始反应物进行改性,通过一步水热合成法简易、高效的制备出氧化石墨烯-硫化镉(GO-CdS)复合材料。与纯CdS纳米片相比,GO-CdS复合材料在可见光照射下对亚甲基蓝(MB)的降解效果更好。通过透射电镜(TEM)观察到,CdS纳米粒子均匀有序地分布在石墨烯纳米片层上。在一系列CdS含量不同的GO-CdS复合材料中,GO与CdS质量摩尔比为1g/7.5mmol的复合材料其表面的CdS纳米粒子分布得最为均匀。光催化实验结果也显示,1g/7.5mmol的GO-CdS复合材料有最高效的光催化活性以及良好的稳定性。最后,通过·OH清除实验验证了光催化反应机理,是GO-CdS复合材料产生的·OH(羟基自由基)起了关键的作用。  (3)以氧化石墨和金属离子(Fe3+ Mn2+)作为起始反应物,通过水热合成法成功制备出了氧化石墨烯-铁酸锰(GO-MnFe2O4)复合材料,用来去除水溶液中的重金属铅离子Pb2+。采用了XRD,BET,SEM和VSM等测试手段对所制备的样品进行了结构和性能的表征。SEM图像显示,统一大小的MnFe2O4颗粒均匀的分布在GO表面上。采用原子吸收分光光度计(AAS)测定了GO-MnFe2O4材料对Pb2+的吸附性能。Pb2+吸附实验结果表明,GO-MnFe2O4材料对Pb2+有良好的吸附性能,等温吸附与朗格缪尔(Langmuir)吸附模型相吻合,吸附动力学满足McKay准二阶动力学模型。室温下,在Pb2+初始浓度为40mg/L时,吸附进行到60min时达到吸附平衡。吸附剂最佳使用量为0.5g/L,当调节溶液pH值为6.0,吸附去除效率最好。此时对Pb2+的去除率能达到87.6%。
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