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对二甲苯是一种重要的化工产品,与人类生活密切相关。在改性的ZSM-5分子筛上,通过甲苯甲基化反应,可选择性地将甲苯一步转化为高附加值的对二甲苯。这一过程具有副产物少、甲苯利用率高、产物易于分离等优点,是一条重要的工艺路线。本论文通过实验研究,详细分析了SiO2、P2O5和MgO改性对纳米HZSM-5分子筛的酸性位以及孔道结构的影响,制备出高对二甲苯选择性的催化剂；在高选择性催化剂基础上通过负载氧化镍,进一步提高了催化剂的稳定性；并考察了甲苯和不同甲基化试剂的甲基化反应性能。主要结果如下：(1)分析了SiO2、P2O5和MgO改性对纳米HZSM-5分子筛的酸性位以及孔道结构的影响。发现Si02优先钝化分子筛外表面的Lewis酸性位；P2O5、MgO则优先中和分子筛的Br(?)nsted酸性位。在相同的氧化物负载量(3-9wt%)条件下,与P205或Si02改性相比,MgO改性能够更加有效地钝化分子筛酸性位和窄化分子筛的孔口。改性剂对对二甲苯选择性的提高遵循以下顺序：MgO>SiO2>P2O5。(2)优先用Si02或P205改性后,进一步的MgO改性能更有效地钝化分子筛孔口附近的酸性位和窄化分子筛孔口。SiO2、P2O5和MgO复合改性在合适的改性顺序条件下表现出协同效应：既能合适调变分子筛酸性,同时又能有效地窄化分子筛孔口,使催化剂具有更高的对二甲苯选择性。对于SiO2、P2O5和MgO三种改性剂,当Si02在第一步改性,P205第二步改性,MgO第三步改性时,所制备的催化剂6Si-5P-3Mg/ZSM-5能得到大于98%的对二甲苯选择性。(3)在氮气条件下,以高选择性催化剂6Si-5P-3Mg/ZSM-5为基础,通过负载NiO,提高了催化剂的稳定性。在反应后的催化剂上,可检测到金属Ni的存在；同时,催化剂积炭量明显减少。推测可能是反应过程中部分NiO被还原为金属Ni,促进了水消炭反应,或者是抑制了芳烃生成积炭前驱体的反应。在同样的条件下,与6Si-5P-3Mg/ZSM-5相比,当镍负载量为5wt%时所制备的催化剂反应100h后,甲苯转化率仍然能保持在～18%左右,对二甲苯选择性始终保持在～98%,催化剂表现出优异的稳定性。(4)以6Si-5P-3Mg/ZSM-5为催化剂,在相同反应条件下,与甲醇作甲基化试剂相比,甲苯和碳酸二甲酯择形甲基化反应也能得到类似的对二甲苯选择性(-98%)以及更高的甲苯转化率。