原子层厚度的二维(two-dimensional,2D)材料所展示的许多特性,为基础研究和应用提供了多种可能。早在2004年,石墨烯就被成功剥离,这激起了探索二维材料的热潮。石墨烯已被广泛应用于太阳能电池、照明和触摸屏等多种领域。近年来,由于二维过渡金属硫族化合物具有类石墨烯结构,它们得到了越来越多的重视,其中,MoS2和WSe2在透明导电电极、触摸屏、柔性电子显示、和柔性场效应管等领域表现出优秀的应用前景。范德华异质结构(van der Waals Heterostructure,vdWH)是物理和材料科学研究领域中最热门的主题之一。vdWHs的研究目标之一是将具有不同特性的二维材料堆叠在一起来获得意想不到的出色特性,得到丰富的功能和新颖的物理效果。通过搭建异质结构,材料的电子结构、光吸收和水解等能力将得到显著改善。vdWHs是未来光电器件的重要材料和下一代纳米器件的候选之一。越来越多的科研人员通过搭建二维过渡金属硫族化合物/石墨烯异质结来实现更好的性能。另一方面,对异质结进行修饰后,其电学性质和光学性质等将会发生很大的变化。本文基于二维过渡金属硫族化合物和石墨烯搭建的异质结,通过对异质结进行引入空位、掺杂等处理后,从密度泛函理论出发讨论其电学性质和光学性质方面的变化,从而拓宽二维材料的应用,并为基于二维材料的新型光学纳米器件的设计提供有力的支持。本文具体的研究内容如下:1.石墨烯/MoS2异质结的第一性原理计算基于密度泛函理论研究了石墨烯/MoS2异质结构(GM)的电子结构和光学性质。与单层石墨烯(G)或MoS2(M)相比,异质结的带隙有所变化。对于光学性质,构成GM体系后,材料的介电常数会变大,吸收系数、折射率和反射率等光学参数会发生一定的红移,而能量损失谱图中将会发生蓝移。单层石墨烯和MoS2结合形成异质结构后,其电子结构和光学性质发生了明显的变化,从而拓宽了二维材料的广泛发展。2.石墨烯/WSe2异质结的第一性原理计算基于密度泛函理论研究了 W和Se空位对石墨烯/WSe2异质结构(GW)中电子结构和光学性质的影响。发现异质结构的形成以及W或Se空位的引入都对材料的电子结构有很大的影响。此外,当GW中引入W或Se空位后,光学参数会发生很大的红移,并且光学参数的值比纯GW的光学参数大。特别地,引入W空位的影响大于引入Se空位的影响。这些理论结果表明,空位的引入可以调节GW异质结构的电子结构和光学性质,这为基于二维异质结构的新型光学纳米器件的设计提供了有力的支持。基于密度泛函理论,我们同时讨论了镧系元素掺杂GW异质结构的电学和光学性质。掺杂镧系元素后,光学参数在低能量区域发生红移,其峰值也发生了变化。我们还讨论了不同的掺杂类型的影响。在单掺杂的情况下,在W位置上取代Yb原子将大大改善光学参数的峰值。在共掺杂的情况下,发现当两个掺杂的镧系元素原子位于次近邻位置时效果将更加明显。这些结果表明,镧系元素掺杂可以调节GW电子结构并改善其光学性质,这为基于二维材料的新型光学纳米器件的设计提供了思路。