果壳活性炭吸附水体中邻苯二甲酸二丁酯的研究:平衡、动力学和热力学

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作为增塑剂,邻苯二甲酸酯被广泛应用于塑料制造中来增强塑料的柔韧性。在塑料分子中,邻苯二甲酸酯与其他高聚物并没形成共价键,而是以氢键或范德华力结合,这使邻苯二甲酸酯较易迁移到外环境中。近年研究发现邻苯二甲酸酯已经成为环境中重要的污染物。活性炭是水处理的一道常规工艺,具有高效、廉价等优点,是邻苯二甲酸酯等低浓度污染物的有效去除技术。本文以邻苯二甲酸二丁酯(DBP)为代表,研究了颗粒活性炭对DBP的吸附性能,考察了各因素对吸附平衡、动力学和热力学方面的影响。   首先对四种常见的颗粒活性炭(煤质1.0、煤质1.5、果壳和椰壳)做了表征,筛选出对DBP吸附性能最好的一种作为实验吸附剂。结果表明,果壳活性炭是四种活性炭中吸附性能最好的,实验采用果壳活性炭作为吸附剂。   其次研究去离子水体系下果壳活性炭吸附DBP的平衡、动力学和热力学特性,以及各影响因素(DBP初始浓度、活性炭投加量、pH和温度)对吸附特性的影响。结果表明,吸附等温线属于S型,在DBP相对低浓度时吸附符合Frendlich等温线模型;吸附过程符合准一级动力学模型,吸附速率受液膜和微孔扩散共同控制;吸附过程是吸热的,温度越高越有利于吸附的进行。   再次考察了盐度对果壳活性炭吸附DBP的平衡、动力学和热力学特性的影响。以NaCl为代表,结果表明,加入NaCl后,吸附等温线形状基本没变,依然属于S型,在DBP相对相对低浓度时依然符合Freundlich模型;加入NaCl后吸附过程也符合准一级动力学模型;加入NaC后体系吸附热及固液界面无序度增加,△G在低温时变化不大,高温时变小,说明高温时加入NaCl更有利于吸附的自发进行。   最后考察了天然有机物对果壳活性炭吸附DBP的平衡、动力学和热力学特性的影响。以腐殖酸(HA)为代表,结果表明,加入HA后,吸附等温线形状也基本没变,属于S型,在DBP相对低浓度时依然符合Freundlich模型:加入HA后动力学曲线发生变化,发现吸附过程发生二次吸附,而吸附过程依然符合准一级动力学模型;加入HA后焓变△H、熵变△S以及自由能变△G均增大,表明体系吸附热及固液界面无序度增大,HA不利于DBP在果壳活性炭上的吸附。
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