水中天然有机物腐殖酸的光催化氧化研究

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本论文以悬浮态TiO2光催化体系为基础,对水中DBPs的重要先质——腐殖酸进行了光催化氧化研究。探讨了光催化氧化降解腐殖酸的规律,考察了催化剂投加量、腐殖酸溶液初始浓度、初始pH值、光强、反应时间等因素对腐殖酸去除效果的影响。实验结果表明,光催化氧化法降解腐殖酸的效率比直接光解法有显著提高。腐殖酸的去除率从34.73%增加到65.61%(反应时间为3h),TOC的去除率也大幅度提高,直接光解反应对TOC几乎无去除作用,而光催化氧化对TOC的去除率达37.5%。腐殖酸的初始浓度增加,初始pH值降低,光强增大,光照时间延长均能提高腐殖酸的降解率,其中pH值和光强的影响较为显著。另外,催化剂的投加量存在—个最佳值,而光强与催化剂最佳投量之间存在负相关关系。本实验条件下,光催化氧化降解腐殖酸的最佳工作条件如下:腐殖酸初始浓度为10mg/L,初始pH值为3.87,光源为三根15W紫外杀菌灯。此时腐殖酸3h的降解率为90.7%,延长反应时间可将其完全矿化。 在悬浮态光催化体系降解腐殖酸的研究基础上,本文进一步研究了固定TiO2膜光催化体系。文中对固定相TiO2膜的制备方法及过程作了详细介绍,对膜的制备方法及催化剂载体进行了选择,采用溶胶—凝胶法在玻璃纤维布上成功制备了锐钛矿型TiO2薄膜。分析了影响成膜的主要因素(溶胶化学组分、涂敷次数、热处理温度及升温速率等)。并以腐殖酸为处理对象,对TiO2膜进行了活性评价,发现该固定TiO2膜光催化体系对降解腐殖酸有良好的效果,反应3h,腐殖酸的降解率达52.9%,比直接光解法降解腐殖酸的效率提高了18.2%,但与悬浮态TiO2光催化氧化系统相比,其降解效率略有降低。 本论文还对光催化臭氧氧化降解腐殖酸的规律及其影响因素作了初步研究,实验结果表明,光催化臭氧氧化法能在短时间内迅速降解腐殖酸,并有显著脱色作用。反应3h,腐殖酸去除率达92.7%,TOC去除率达79.7%,反应时间、溶液初始pH值、臭氧流量等因素对腐殖酸去除率均有一定影响,但不是很显著。对比实验还发现,在紫外灯的照射下,TOC的降解速率从大到小依次是:UV/TiO2/O3>UV/TiO2>UV。
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