石墨烯表面制备纳米层氧化物薄膜及RHEED的原位监测研究

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随着科技的发展,半导体领域工艺制造水平越来越高,传统的硅基半导体器件已变得不适用。石墨烯材料由于自身的高载流子迁移率、低电阻率以及优异的光学、力学和热学性能得到了广泛的研究。在石墨烯基半导体器件中,常需在其表面沉积高介电常数(high-K)栅介质,如Al2O3薄膜,但是由于石墨烯表面比较光滑,使得在其表面沉积薄膜变得困难。在目前广泛使用的薄膜制备方法中,原子层沉积技术(Atomic Layer Deposition,ALD)所沉积的薄膜在均匀性、保形性以及质量方面都处于前列水平,因此本论文选取ALD技术在石墨烯表面沉积高质量的Al2O3薄膜。本论文研究了利用ALD技术在石墨烯表面沉积Al2O3薄膜过程中,不同的预处理方式,不同的生长温度以及不同的吹扫方式对薄膜生长的影响。并在此过程中利用反射式高能电子衍射仪(Reflection High Energy Electron Diffraction,RHEED)对沉积过程进行了原位、实时的监测。首先,选择循环充入不同次数的H2O分子,使其附着在石墨烯表面作为后续薄膜沉积的种子层,在此对比实验中选取充入30次、50次和浸泡两小时作为变量,从原子力显微镜(AFM)、Raman、X射线光电子能谱(XPS)以及透射电子显微镜(TEM)表征的数据可知该方法是一种有效的预处理方法,并不会为石墨烯带来新的杂质和缺陷,并且充入50次H2O和在水中浸泡两小时后沉积的薄膜质量更高。其次,研究了不同的生长温度对薄膜沉积的影响。在100-140℃之间,每隔10℃作为一个节点进行实验。经过表征得知,在110-130℃是最佳的薄膜生长温度。随后分别延长三甲基铝(Al(CH3)3,TMA)和H2O之后的吹扫时间,来判断不同的吹扫方式对薄膜沉积的影响。通过AFM所测得的2D和3D图像可以看出,当薄膜生长基本上由H2O分子的物理吸附控制时,沉积的薄膜更加连续,质量更高。最后,利用RHEED对ALD沉积薄膜过程进行了实时、原位的监测。在反应初期,通过升降和旋转样品台,可以得到不同晶向下清楚、明亮的衍射图样。在沉积过程中选取了几个循环节点观测了衍射图样,发现随着循环次数的增加,衍射图样逐渐变暗,最终变得模糊,这符合了ALD低温生长Al2O3为非晶态的预期。对衍射图样的强度进行了记录,发现沉积过程中强度呈明显的周期性变化,但是每个循环内并不规律,推测是由于吹扫时间较短所致。将吹扫时间延长后发现此现象得到了明显的改善,利用AFM对生长的样品进行监测,证实了该结论。
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