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本文是以xFe2O3-yP2O5-10CaF2(x+y=90)为基础玻璃,加入一定比例的模拟高放废物的金属氧化物混合物,采用简单的工艺制备出了具有良好化学稳定性的独居石铁磷酸盐玻璃陶瓷固化体,通过DTA、XRD、SEM、FTIR等测试技术对试样的结构进行了表征;采用MCC-1静态浸出实验方法研究了固化体试样的浸出行为,得出如下主要结论: (1)铁磷摩尔比对独居石固化体的结构和性能有较大的影响,铁磷摩尔比为0.67时(即摩尔组成为36Fe2O3-54P2O5-10CaF2)铁磷酸盐玻璃陶瓷固化体具有较高的化学稳定性,在浸泡7~42天的质量浸出率变化幅度不大且浸出率较低,约为7.05×10-9g·cm-2·min-1,各种元素的浸出浓度都非常低。析晶温度为980℃,保温时间为3个小时的样品较为致密,密度为3.07g·cm-3。固化体中的主晶相为独居石,晶粒尺寸比较小且均匀,含有大量的正磷酸基团[PO4]3-和微量的焦磷酸盐基团[P2O7]4-,不存在偏磷酸基团[PO3]-。SEM测试显示,该比例下的样品比较致密,且析晶比较明显。 (2)以摩尔组成为36Fe2O3-54P2O5-10CaF2(即Fe/P=0.67)的玻璃为基础,经过大量实验及测试结果表明模拟核废物包容量为70wt%时化学稳定性最好,析晶温度为1030℃,保温时间为3个小时的样品具有较高的密度,为2.97g·cm-3,固化体在浸泡37天时浸出率达到最低,为7.0×10-9g·cm-2·min-1,ICP-OES测试结果表明浸出元素的浓度均很低,尤其是模拟高放废物的Ce、La元素,说明固化体具有较高的化学稳定性,主晶相为独居石,且分布均匀,样品表面比较致密。固化体中主要含有大量的正磷酸基团[PO4]3-和微量的焦磷酸盐基团[P2O7]4-,不存在偏磷酸基团[PO3]-。 (3)以铁磷摩尔比为0.67(即摩尔组成为36Fe2O3-54P2O5-10CaF2),包容量为70wt%为基础,当Al2O3的掺量为4mol%时,所得玻璃陶瓷在浸泡30天时质量浸出率最低,为3.2×10-9g·cm-2·min-1,各个元素的浸出率都非常低,尤其是Ce、La元素的浸出浓度基本上接近或低于该仪器的检出限,均可视作未检出。主晶相为独居石,含有少量的AlPO4和La2Zr2O7晶体,样品中含有稳定的正磷酸基团[PO4]3-和少量的焦磷酸基团[P2O7]4-,不存在稳定性差的偏磷酸基团[PO3]-,且样品表面结构比较致密。