绿色化学是当今社会发展的需要,也是对化工行业提出的新要求。胺类化合物的N-甲酰化与N-甲基化反应在许多重要的化工产品、生物中间体和药物的合成中都有着广泛的应用。传统的胺类化合物的N-甲酰化与N-甲基化需要使用一氧化碳、重氮甲烷、碘甲烷等毒性大、环境不友好的甲酰化或甲基化试剂。开发环境友好的绿色甲酰化与甲基化反应体系成为当前研究的热点。本文以二氧化碳和甲醇分别替代传统的甲酰化和甲基化试剂,分别开发了胺类化合物的绿色N-甲酰化与N-甲基化反应体系,符合绿色化学的理念,可以高选择性地得到对应的产物,具有重要的学术价值和实际应用潜力。对于胺的绿色N-甲酰化反应研究,本文采用温室气体二氧化碳作为甲酰化试剂,以廉价的硼氢化钠和硫酸铵作为氢源,用三乙胺作为添加碱,实现了温和条件下胺的N-甲酰化反应。优化后的反应体系具有良好的底物适用性,在温和的条件下实现了14种胺底物的高效N-甲酰化反应,最高分离收率达到86%。此外,通过核磁检测研究了反应机理,观察到原位生成的氨硼烷以及二氧化碳插入到B-H之间生成的H_3-mB（OCOH）_m中间体。根据实验结果及前人研究,提出了本体系中胺的N-甲酰化反应可能的反应路径。在整个催化反应过程中硼试剂作为路易斯酸能够活化二氧化碳,对甲酰化的转化起到至关重要的作用。对于胺的绿色N-甲基化反应研究,本文合成了一系列含有酰胺配体的铱配合物,以廉价易得的甲醇作为甲基化试剂,以碳酸铯作为添加碱,成功地实现了胺类化合物的N-甲基化反应,可以高选择性地合成一些N-甲基化产物。该催化体系原子经济性高,唯一副产物为水,是一种绿色经济的N-甲基化方法。同时,该催化体系具有良好的底物适用性,在最优条件下实现了15种胺底物的高效转化,最高分离收率达到99%。此外,利用核磁检测和对照实验进行了机理探究,监测到亚胺和甲醛等重要反应中间体,并证实了催化体系中甲醛含量对催化反应的选择性有重要的影响,反应遵循借氢反应机制。在此基础上,提出了胺N-甲基化的催化反应机理,金属和配体通过协同作用,实现催化胺底物的N-甲基化反应。