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多铁性材料是指同时具有两种或者两种以上基本铁性如铁电性、铁磁性、铁弹性、铁性磁涡旋的材料，其丰富的物理内涵和在自旋电子学等领域极大的应用潜力近年来受到国内外学术界和工程应用领域的广泛关注。磁有序导致铁电性磁电多铁性材料，本身存在内禀的铁电和铁磁有序耦合，因此预期将产生极强的磁电耦合效应，成为实现磁电互相调控实际应用的理想候选材料，在此类多铁性材料中，有相当一部分为具有层状结构的阻挫体系。阻挫三角格子反铁磁材料ACrO2(A=Ag或Cu)因具有特殊的螺旋自旋序而表现出多铁性行为。本文基于密度泛函理论的广义梯度近似和投影缀加波方法，分别从共线和非共线磁性结构出发，对多铁性材料ACrO2(A=Ag或Cu)的基态、磁性以及电子结构等物理性质进行研究，为该材料的应用提供理论依据。
本文对自旋阻挫三角反铁磁AgCrO2的磁性和电子结构进行了第一性原理计算，给出了详细的基态磁性结构，对铁电极化进行了理论分析，并且研究了阻挫效应和自旋轨道耦合作用对电子结构的影响。总能量的计算验证了AgCrO2具有近乎120°自旋反铁磁基态，其自旋螺旋面平行于(110)面或(1-10)面。由于层间与层内较强的自旋几何阻挫作用，沿晶体的a、b和a+b方向上均形成了螺旋自旋转动角接近为120°的相互平行的螺旋自旋链。层内最近邻自旋交换作用Jl表现为Cr3+离子直接反铁磁交换，这主要由直接Cr-Cr的d-d轨道重叠所导致。然而，层间交换耦合Jc则通过作用路径为Cr-O-Ag-O-Cr的超交换作用实现。晶体对称性分析表明，自发极化产生于平行二重旋转轴方向或者平行镜面方向。对非共线磁性电子结构分析发现，自旋阻挫效应使得Cr-3d态局域性增强，体系中Cr-Cr磁性耦合作用变大，而自旋轨道耦合作用有利于体系的稳定但对电子结构影响甚微。
对于CuCrO2，我们主要研究了其自旋螺旋序及自旋轨道耦合效应。计算结果表明，CuCrO2与AgCrO2的诸多物理性质颇为相似，同样具有近乎120°自旋反铁磁基态，其自旋螺旋面平行于(110)面，层内与层间的自旋几何阻挫是使得螺旋自旋链产生的根本原因。对于CuCrO2，层间与层内作用系数比Jc/Jl为0.02，而AgCrO2却为0.54，这意味着与AgCrO2相比，CuCrO2的磁性相互作用二维特性表现更加明显。通过Monte-Carlo模拟计算，我们得到CuCrO2的尼尔温度为29.9K，该结果与实验报道值24K很好地吻合。电子结构计算结果表明，与自旋轨道耦合效应相比，自旋阻挫效应在CuCrO2的d-p轨道杂化改变中占据着更加主导的地位。我们的计算结果为Arima模型可以很好地解释CuCrO2的铁电微观起源这一猜想提供了有力支持。