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五元环分子筛(HZSM-5,HFER,HMOR)基催化剂由于其对目标反应的低温高选择性被认为是烃选择催化还原氮氧化物(HC-SCR)领域有前景的催化剂。然而,虽然这些催化体系能够给出高的N2转化率,但其所适宜的空速(GHSV)却远远低于实际应用的要求。因此,提高催化剂的比活性,进一步寻找适用于实际尾气中氮氧化物(NOx)脱除的催化体系成为世界范围内的挑战性课题。本论文研究了HY和上述三种五元环分子筛在乙炔选择催化还原氮氧化物反应(C2H2-SCR)以及与该反应相关的中间步骤中的不同表现,以探讨Y分子筛做催化剂对HC-SCR反应的催化性能缺陷。在300℃,反应模拟气组成为1600ppmNO,800ppmC2H2,9.95%O2(He为平衡气)的反应条件下,上述四种分子筛催化剂上NO转化为N2的活性顺序为(括号内数字代表相应的N2转化率):HFER(85.5%)>HMOR(71.9%)>HZSM-5(58.9%)>HY(16.9%)。显然,虽然HY分子筛有相对较大的开口孔径(0.74nm×0.74 nm),但其C2H2-SCR活性却显著低于开口孔径较小的五元环分子筛(对应开口孔径为:HZSM-5(0.53nm×0.56nm),HFER(0.42nm×0.54 nm),HMOR(0.65 nm×0.70 nm))。这说明,对比于五元环分子筛,HY对于HC-SCR反应的催化一定存在某种功能性的缺陷;否则,HY相对较大的开口孔径因有利于反应物的扩散将会使得其在C2H2-SCR反应中表现出催化活性的优势。研究比较了HY与五元环分子筛对于催化NO氧化、吸附NOx形成NO+和硝酸根物种以及将硝酸根物种进一步活化与烃反应等方面的能力,得到以下重要结论:(1)HY分子筛在催化NO氧化为NO2的能力方面明显弱于五元环分子筛;(2)在吸附NOx形成硝酸根物种方面,HY并不劣于五元环分子筛,但是,在HY上难以像五元环分子筛那样形成另一种重要活性NO+物种;(3)与五元环分子筛更明显不同的是,在反应条件下HY分子筛难以活化其表面生成的硝酸根物种与还原剂(C2H2和C3H6)作用。因此可以认为,HY在HC-SCR反应中活性较差的原因来自上述三方面的功能性缺陷,而这些功能性缺陷可以合理地由其表面缺乏强的B酸点(500℃吡啶吸附红外光谱得到)这一缺陷得以解释。