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可持续能源的迅速发展引起了人们对于高性能储能装置的广泛研究。钾/钠离子电容器作为一种新型的储能设备,由电池型的负极和电容型的正极组成,兼顾了电池的高能量密度、超级电容器的高功率密度和长使用寿命等优点。然而,在目前实际应用中,电池型负极常常面临反应动力学慢以及在充放电过程中因离子尺寸大而导致电极材料体积膨胀造成严重的容量衰减等问题。针对这些问题,本文设计并制备了一种新颖的手风琴状的软碳,具有微孔、中孔和大孔组成的分层多孔结构,能使电极与电解质充分接触,有利于钾/钠离子的扩散。并且软碳纳米片之间的空腔能缓解充放电过程中引起的电极材料体积膨胀,能有效改善负极的倍率性能和循环性能。同时我们将高氮掺杂的石墨烯量子点(N-GQDs)负载到软碳上,通过退火调节氮掺杂类型,增强了电极的动力学性能和储能性能。最后我们以氮掺杂软碳作为负极,废弃卷心菜叶制备的多孔碳作为正极,组装钾/钠离子电容器研究其储能性能。总体来说,本文具体研究内容如下:(1)氮掺杂软碳负极材料的制备及其表征。软碳(SC)由于其具有简便的合成方法、稳定的结构以及较高的钾/钠存储容量而受到关注。然而,软碳表面包覆着一层类似皮肤的碳膜使其不能与电解质充分接触,阻碍电解质的传输与渗透,限制其储能应用。我们研发一种简单的强氧化方法,通过选择性刻蚀去除软碳表面的碳膜,构建了一种新颖的手风琴状层状结构的软碳(ASC)。采用电沉积方法将高度氮掺杂石墨烯量子点(N-GQDs)负载到软碳,并通过退火处理调节氮掺杂类型,制备出氮掺杂软碳负极材料(N-GQD@ASC-500)。通过SEM、TEM、XRD、Raman、BET和XPS等对SC、ASC和N-GQD@ASC-500进行形貌和结构的表征。测试结果表明,所制备的氮掺杂软碳负极材料呈现出手风琴状形貌,层状纳米片之间为空腔结构,能有效缓解充放电过程中电极体积膨胀。与传统软碳相比,N-GQD@ASC-500的比表面积增加约三倍,由微孔、中孔和大孔组成的分层多孔结构能使电极与电解质充分接触,有利于钾/钠离子的扩散。退火处理能调节N-GQD@ASC-500的氮掺杂类型,部分吡咯氮转化为吡啶氮,提高负极材料的储能活性。(2)氮掺杂软碳负极材料的储钾和储钠性能研究。储钾性能测试结果表明,所制备的N-GQD@ASC-500负极材料在100 m A g-1的电流密度下可逆容量高达359 m Ah g-1,在1 A g-1高电流密度条件下经过1000次循环后容量仍保有229m Ah g-1,说明该负极材料具有高容量、良好的倍率性能和循环性能。储钠性能测试结果显示,在电流密度为100 m A g-1时N-GQD@ASC-500表现出268 m Ah g-1的可逆比容量,在1 A g-1的条件下经过1000次循环后容量仍有142 m Ah g-1。此外采用了动力学分析、原位拉曼和原位阻抗分析揭示N-GQD@ASC-500负极材料的钾离子存储机制,采用DFT理论计算阐明氮掺杂和氮掺杂类型的调节能提高钾离子的吸附和减少HOMO-LUMO能隙。(3)多孔碳正极材料的制备和表征及其电化学性能测试。采用废弃的卷心菜叶为原料,通过KOH活化的方法制备多孔碳正极材料(PC)。通过SEM、XRD、Raman和BET等方法对多孔碳进行形貌和结构的表征。测试结果表明,所制备的正极材料是具有高比表面积(2697.33 m~2 g-1)的内连通多孔三维网状结构的多孔碳材料,有利于电解质离子的快速传输和扩散。储钾性能测试结果显示,多孔碳在100 m A g-1的电流密度下容量为84.2 m Ah g-1,在1A g-1高电流密度条件下经过1000次循环后容量仍保有58.1 m Ah g-1,说明该正极材料具有出色的倍率性能和循环性能。储钠性能测试结果显示在1 A g-1的大电流密度下,经过1000次循环多孔碳的容量保持率达到98%,库仑效率接近100%。(4)组装钾/钠离子电容器及其储能性能研究。以氮掺杂软碳作为负极,废弃卷心菜叶制备的多孔碳作为正极,分别以1 M KPF6(EC:DMC=1:1 Vol%)和1 M Na PF6(EC:PC=1:1 Vol%)为电解液,组装N-GQD@ASC-500||PC钾/钠离子电容器,并研究其储钾和储钠性能。研究结果表明,N-GQD@ASC-500||PC钾离子电容器在功率密度为101 W kg-1时,能量密度高达171 Wh kg-1,且在3000次循环后容量保持率为84.2%。N-GQD@ASC-500||PC钠离子电容器在功率密度为99 W kg-1时能量密度达到136 Wh kg-1,且3000次循环后容量保持率为90.2%。研究结果说明本文所构筑的N-GQD@ASC-500||PC钾/钠离子电容器均具有高能量密度,高功率密度和长循环寿命等优点,有着很好的实际应用前景。