三联吡啶金属MOF配合物及铜、镉配合物的组装、结构和性质研究

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三联吡啶被发现以来,可与多种金属盐形成金属配合物。由于三联吡啶高度的共轭性和稳定性,且环上的N原子很活泼,很容易与Cu2+、Co2+、Cd2+等金属离子配位,形成结构新颖且稳定的配合物。本文的研究成果为金属配合物的合成提供了新途径,也为配合物对癌细胞抗增值活性的研究提供了实验依据,拓展了性质方面的研究,具有一定的理论意义和应用前景。本文的研究主要包括以下几部分内容:1.依据文献的合成方法,使用2-乙酰吡啶和苯甲醛合成了4′-苯基-2,2′:6′,2′′-三联吡啶(L0),再将配体L0与1,4-萘二酸钠为原材料,分别与三种不同的无机盐Cu(OAC)H2O、Co Cl6H2O和Mn SOH2O,采用水热反应法生成了三个配合物[Cu(1,4-C12H6O4)L0]n(1)、[Co(1,4-C12H6O4)L0]n(2)、[Mn(1,4-C12H6O4)L0]n(3),并且使用了X-射线单晶衍射仪对这三种配合物的晶体结构进行了测定与分析,分析结果表明:三种配合物都为具有MOF结构的配位聚合物,并且都是桥连结构,其中[Co(1,4-C12H6O4)L0]n(2)和[Mn(1,4-C12H6O4)L0]n(3)是中心金属离子为六配位的八面体结构;配合物[Cu(1,4-C12H6O4)L0]n(1)是铜中心离子为五配位的四方锥结构。2.参照相关文献,先合成出4’-苯基-2,2’:6’,2’’-三联吡啶(L0)和吡啶基环化物(L)两种配体。在此基础上,通过水热法或有机溶剂法进一步反应,得到[Cu(NO32L0](H2O)(4),[Cu(L02](NO32(H2O)1.5(5),[Cu(ONO2)L0(OCOC6H5)](H2O)1.5(CH3CN)0.5(6)和[Cu2(ONO22(L02L](NO32(H2O)2(7),用红外和元素分析对部分配合物的组成进行了测定和分析,也用单晶衍射测定了5和6的晶体结构,测定结果表明:5和6属于P-1空间群、三斜晶系,5是六配位正八面体构型,6是五配位四方锥几何构型。采用TG-DTA和TG-DTG方法对4和7的热失重性质进行了研究,并分析了热失重与化合物结构之间的内在联系。通过分子对接模拟对四个化合物与DNA序列和蛋白质的相互作用,研究表明,这些化合物与大分子结合具有显著的效果。在抗增殖活性方面,用CCK-8法测定了四个配合物对A549、HCT-8和MCF-7三种癌细胞株的IC50浓度,实验结果表明对于癌细胞的抗增殖作用明显优于顺铂,具有很好的抗增殖活性,有望成为抗癌药物的候选药物。3.以镉盐与4′-(对羟基苯基)-2,2′:6′,2′′-三联吡啶(L1)、4′-(对甲砜基苯基)-2,2′:6′,2′′-三联吡啶(L2)、4′-(间羟基苯基)-2,2′:6′,2′′-三联吡啶(L3)和4′-(对苯基苯基)-2,2′:6′,2′′-三联吡啶(L4)四种具有不同取代基的三联吡啶配体作为原料,合成得到四种三联吡啶镉配合物,分别为[Cd(NO32L1](8)、[Cd(NO32L2](9)、[Cd(NO32L3](10)、[Cd(NO32L4](11),并通过核磁共振和X射线单晶衍射测定表征这四种配合物的晶体结构,分析结果表明:配合物8和11为六配位的变形八面体构型,9为八配位的变形十二面体构型,10则为七配位的五角双锥构型。研究了配合物8,9和11的荧光性质,均表现出了具有各自特征的荧光峰,显示取代基的位置对化合物的荧光性质有一定的影响。
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