UVA-LED/TiO2纳米管阵列光催化燃料电池降解氧氟沙星效能研究

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随着21世纪工业、农业、畜牧业的高速发展,抗生素在各个领域的应用越来越广泛。废水处理工艺、自然净化、生物降解都不能有效的将其从环境水体中去除,大量积累使得地表水源和地下水源严重污染。氧氟沙星的高稳定性和强抗水解能力,成为了水体中难降解的持久性污染物。本文通过优化掺杂氮、氟TiO2的制备条件,构造一种TiO2—Pt光催化燃料电池研究其降解氧氟沙星的影响因素及作用机理,并实现一部分的能量回收。主要包括以下方面:(1)采用阳极氧化法制备掺杂氮、氟的TiO2纳米管,研究氧化电压、氧化时间、煅烧温度等参数对光阳极的影响,通过扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)等表征分析得出制备的最优条件为氧化时间为60min,氧化电压25V,煅烧温度为500℃。通过多次重复实验证明TiO2纳米管阵列在光催化性能方面的稳定性和连续性。(2)构造TiO2—Pt光催化燃料电池,以氧氟沙星为底物进行降解效果的研究。在0.1mg/L至1mg/L浓度范围之间,初始浓度越大,氧氟沙星的降解效率也随之增大。氧氟沙星的降解效率与光照强度成正比。光催化燃料电池反应体系在偏中性和双性条件下降解效率更优,在溶液pH为7条件下时,氧氟沙星降解效果最佳,电池系统中溶解氧越高,降解率越高,反应速率越快,超氧自由基起到了一定作用。(3)选用叔丁醇、异丙醇、对苯醌分别作为羟基自由基、空穴、超氧自由基抑制剂。得出结论:在氧气充足时UVA-LED/TiO2 NTs光催化燃料电池降解氧氟沙星过程中起到主要作用的活性物质为空穴(h+)和超氧自由基(O2·—),羟基自由基(HO·)不是该降解过程的主要活性物质。探讨了氧氟沙星可能的降解产物及路径。(4)采用填充因子(FF)表征电池的性能及能量回收。研究电解质的浓度,底物初始浓度、pH值、曝气等因素对TiO2-Pt光催化燃料电池性能的影响。电解质在一定的浓度范围内能够提高电池的性能,底物浓度对其影响很小。在中性或者偏碱性条件下的性能明显优于酸性条件的。电池性能在氧气条件下最优,空气下次之,氮气条件下最差。
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