催化氧化法由于反应温度低并且无二次污染,被认为是最有前景的HCHO治理技术。本论文研究了气氛处理对Co3O4催化剂的影响,发现气氛处理对催化活性有显著影响,并通过DFT的理论计算,揭示了催化剂的结构与其吸附活化甲醛的关系。惰性气体处理显著提高了 Co3O4催化剂的活性。经N2处理后的Co3O4催化剂在120℃时HCHO转化率为100%。同时,研究了 N2处理温度的影响。当处理温度从200℃升至300℃时,HCHO完全转化温度从150℃降至130℃。进一步提高处理温度至300℃以上,催化剂活性提升较小。从XRD和TEM结果看,除H2外,其他气氛处理对Co3O4的晶相并无影响。然而,经N2处理后,Co3O4的形貌由纳米颗粒变为纳米棒和纳米颗粒共存状态。Co3O4催化剂形貌的改变可能会导致暴露晶面的差异,从而对其活性位点和HCHO吸附产生显著影响。因此,使用DFT计算研究了 HCHO分子与Co3O4不同表面(包括{110},{100}和{111}面)之间的相互作用。研究发现,Co3O4 {110}面主要由Co3+组成,而其他两个面含有更多的Co2+。HCHO分子在Co3O4不同表面的吸附能顺序如下:{100}>{110}>{111}。模拟研究发现,从Co3O4表面移走一个氧原子形成缺陷结构后。HCHO分子在缺陷面的吸附能大于完整表面。因此,氧空位的形成有助于HCHO的吸附活化,而Co3O4催化剂在经惰性气体处理后可能导致产生更多的氧空位,从而有利于HCHO催化氧化反应的进行。