磁致形状记忆合金是新型的智能材料,具有高达10%的磁诱导应变。这类合金具有优良的物理特性和巨大的开发潜力,可作为驱动器,传感器,磁微机电系统等,从而成为目前国际金属材料和凝聚态物理研究的热点之一。本论文使用Vienna Ab initio Software Package (VASP)量子力学计算软件包,在密度泛函理论(DFT)的框架下展开一系列的第一原理计算。本论文的研究目的在于：(1)研究化学计量比Ni2Mn(Fe, Co)-Ga(In)合金中用Fe或Co代替Mn,或用In代替Ga对合金晶体结构、相稳定性和磁性能的影响；(2)研究非化学计量比Ni2Mn(Fe, Co)-Ga(In)合金中不同点缺陷的优先占位和缺陷磁结构,以及不同的点缺陷对母相稳定性和马氏体转变温度的影响；(3)揭示Ni2MnGa合金中添加不同含量的第四组元Co对合金晶体结构、居里温度和磁性能的影响。首先,本论文系统地计算了化学计量比Ni2XY (X=Mn, Fe, Co; Y=Ga; In)合金立方母相的平衡晶格常数、热稳定性、磁性能、电子态密度和差分电荷密度。计算结果表明,随着X原子序数的逐渐增大,合金母相的晶格常数随之增大,而体积模量的变化趋势则相反。用In代替Ga组分将导致母相的晶格常数增大,而体积模量减小。用Fe或Co替换Mn,或者用In替换Ga,均会导致母相结构不稳定。随着X原子序数的逐渐增大,合金的总磁矩和原子磁矩均逐渐减小。费米面处自旋向下的电子态密度逐渐增加,而自旋向上部分几乎不变。因此,自旋向上和自旋向下的电子数之差的减少导致了合金磁性的降低。Ni2XY (X=Mn, Fe, Co; Y=Ga, In)合金的分波态密度由费米面之下的Ni-3d态和X-3d态成键支配；而费米面之上的反键区则由自旋向下的X-3d态占优。Ni2MnGa合金中价电子成键分布于相邻Ni原子之间,而Ni2FeGa、Ni2CoGa和Ni2XIn (X=Mn, Fe和Co)合金系的价电子均聚集在Ni和X原子之间成键。并且,随着X原子序数的增加,键强度逐渐增强。其次,对于非化学计量比Ni2XY(X=Mn,Fe,Co；Y=Ga,In)合金,本论文计算了各种类型点缺陷(原子交换,反位,空位)的形成能和磁结构。反位缺陷中,Y和Ni在X亚晶格的反位缺陷(Yx和Nix)的形成能最低,Ni和X反位于Y的亚晶格(NiY和XY)得到较高的形成能。因此,Y原子可以稳定立方母相的结构,而X原子对母相结构稳定性的影响则相反；空位缺陷中最高的形成能出现在Y空位缺陷上,再次肯定了Y原子对稳定母相结构的作用。这些缺陷形成能的信息对于制备过程中合金成分的调整具有十分重要的指导意义。对于非化学计量比Ni2XY,大多数情况下过量的原子将直接占据贫乏原子的位置,除了Y富余Ni贫乏的情况：过量的Y原子占据X原子的位置,X原子则移向空缺的Ni亚晶格格点,形成缺陷对(Yx+XNi)。在带有点缺陷的Ni2XY单胞中,Ni原子磁矩的变化比X原子磁矩的变化大得多。Ni原子磁矩主要取决于Ni原子与X原子之间的距离。距离越小,Ni和X原子的3d轨道电子的交互作用越强,Ni的原子磁矩就越大,反之亦然。最后,本论文计算了掺杂合金元素Co对Ni8-xMn4Ga4Cox(x=0,0.5,1,1.5和2)磁致形状记忆合金晶体结构、居里温度和磁性能的影响。合金化的第四组元Co优先占据合金中Ni的亚晶格格点。随着Co含量的增加,奥氏体母相的平衡晶格常数减小；而四方马氏体相的a增加,c减小,导致c/a比降低。形成能的计算结果显示,用Co取代Ni将导致合金的顺磁奥氏体和铁磁奥氏体的结构不稳定性增加。随着Co含量的增加,顺磁奥氏体与铁磁奥氏体的总能之差增大从本质上导致了合金居里温度TC的升高。合金的磁性随着Co含量的增加而增强。费米面附近自旋向下的总电子态密度逐渐降低,而自旋向上的部分几乎不变,导致自旋向上与自旋向下的电子数之差增大,这是Co含量增加导致合金磁性增强的根本原因。本论文的研究旨在为Ni-Mn(Fe,Co)-Ga(In)合金的实验结果提供理论解释；揭示合金性能变化的物理本质；为新型磁致形状记忆合金的设计和性能改进奠定基础。