随着信息时代的到来,非线性光学逐渐成为现代科学的重要分支,它在高速光通迅、光信息处理和光电子学等领域显示出诱人的应用前景,使得寻找非线性光学性质好而响应速度极快的新型材料成为研究的热点。本论文主要是从理论方面研究了一系列有机分子的线性和非线性光学性质并讨论了分子的结构与光学特性之间的关系,为进一步合成具有强非线性光学性质的分子材料提供理论参考。研究的主要内容包括以下两个部分:1.非完全共轭体系的四种化合物是典型的D-π-A型结构,采用HF(Hartree-Fock)方法、杂化密度泛函理论(DFT)B3LYP和CIS (single-excitation configuration interaction)优化分子的几何结构,利用含时密度泛函理论计算分子的跃迁偶极矩和激发态的能量,从而得到分子的吸收、发射光谱。已有的研究结果表明,有机共轭分子双光子吸收截面的大小与分子共轭链的长度、共轭母体的平面性、π中心部分的特性、官能团的供吸电子的能力以及官能团的对称性、分子的维度等因素有关。因此我们通过单光子的性质的研究预测了分子的双光子性质。2.完全共轭体系的四种化合物具有长的共轭特征,同样采用非完全共轭体系的计算方法得到了分子在基态和激发态的光学性质,结果表明该体系与非完全共轭体系相比,从吸收和发射光谱看出明显红移。