【摘 要】
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锂空气电池优异的理论性能和发展前景使其有望成为下一代储能设备,应用于便携式电子设备和交通工具中。但受到其迟缓的氧还原和氧析出(ORR/OER)等性能影响,其商业化道路仍有许多阻碍。众多研究人员致力于开发出高效的双功能催化剂应用到空气阴极,以优化其电池性能,延长循环寿命。相对来说,设计复合材料,综合性能优势,取长补短,是开发新型高活性催化剂的首选。目前已有许多研究对杂原子掺杂的碳材料进行了分析与测试
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锂空气电池优异的理论性能和发展前景使其有望成为下一代储能设备,应用于便携式电子设备和交通工具中。但受到其迟缓的氧还原和氧析出(ORR/OER)等性能影响,其商业化道路仍有许多阻碍。众多研究人员致力于开发出高效的双功能催化剂应用到空气阴极,以优化其电池性能,延长循环寿命。相对来说,设计复合材料,综合性能优势,取长补短,是开发新型高活性催化剂的首选。目前已有许多研究对杂原子掺杂的碳材料进行了分析与测试,证明其具有良好的氧还原催化活性。本文重点研究了杂原子硼和氮共掺杂的碳纳米片(BNC)作为催化剂载体,并分别选择了性能优异的贵金属和过渡金属与BNC载体复合,应用于锂空气电池正极催化剂。通过各种表征测试分析其形貌特征和元素信息,再利用旋转圆盘电极(RDE)和新威电池测试系统对其进行催化性能和电池性能方面的测试,分析其催化机理,为开发高活性的锂空气电池正极催化剂提供了设计思路。论文第三章采用低温浸渍还原法将贵金属Pd纳米颗粒均匀地分散在BNC纳米片的表面。通过TEM、BET、XPS等测试得到形貌和元素分析,可知二维BNC纳米片利用其高活性比表面积和电子特性,可以作为良好的载体来支持和分散具有优异氧还原性能的Pd纳米颗粒。通过旋转圆盘电极进行的电化学催化性能测试表明,Pd NPs/BNC纳米复合材料催化剂具有类比Pt/C的催化活性。将复合材料作为正极催化剂组装成电池后进行测试,电池的电压大幅度下降(~0.44V),具有更高的首次放电容量(~15675 m A h g-1),提高了电池的循环稳定性(~106圈循环)。为了兼顾性能和成本,第四章选择了过渡金属氧化物中的双金属钴基尖晶石,采用溶剂热法原位生长多孔尖晶石Fe Co2O4纳米颗粒复合BNC纳米片状材料。材料综合了BNC良好的氧还原活性和多孔Fe Co2O4纳米颗粒优异的OER催化性能。通过RDE测试选择了ORR/OER性能均最优的FCO@BNC复合材料,其负载质量比例为40%。作为有机系锂空气电池的正极催化剂材料,FCO@BNC复合材料在锂空气电池测试中比纯BNC或Fe Co2O4催化剂具有更高的首次放电比容量、更低的过电压和更长的使用寿命。
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