石墨烯复合薄膜的制备及力学性能研究

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石墨烯(G)是一种仅有一个原子厚度的二维晶体,具有极高的热传导性能和良好的机械强度,其导热性能远远超过了普通石墨体的导热极限,成为了人们使用和关注的主要散热材料。理想的情况下,其杨氏模量与碳纳米管(CNTs)相当约为1TPa,但石墨烯的工业化程度较低,原因在于石墨烯组装成宏观材料时,其性能往往无法满足实际的使用要求。因此本文通过将石墨烯与碳纳米管、富勒烯、聚酰亚胺复合,制备柔性高导热复合薄膜,研究影响各薄膜力学特性和导热性能的因素,从而制备出兼具良好力学性能和高导热性能的薄膜,为下一代商用散热元件的开发提供理论和数据支撑。
  本论文采用石墨化自组装法制备了柔性石墨烯薄膜(GF)、石墨烯/富勒烯(G/C60)复合薄膜、石墨烯/碳纳米管(G/CNTs)复合薄膜、以及石墨烯/石墨化聚酰亚胺(G/GPI)复合薄膜。采用扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、热重分析仪、薄膜拉伸试验机、纳米压痕仪和激光闪射仪对这些全碳结构的复合薄膜进行表征和测试。
  结果表明,通过提高石墨烯薄膜制备过程的机械压力可以改善其弹性模量、抗拉强度、断裂伸长率以及导热率,该类薄膜具有较好的柔性,可承受180°的无缝折叠5600-5800次循环,以及85000-90000次的180°弯曲循环。通过提高C60的含量,可以提高薄膜的抗拉强度、热稳定性能、Z向导热率,其抗拉强度最高可达3.27MPa,热分解温度最高可达650℃,Z向热导率最高为50W·m-1K-1。通过提高CNTs的含量,可以提高石墨烯薄膜的抗拉强度和Z向导热率,薄膜的抗拉强度最高可达4.2MPa,Z向导热率最高为55W·m-1K-1。通过改变聚酰氨酸(PAA)与石墨烯的比例,可制备抗拉强度最好的柔性复合薄膜,其抗拉强度可达60.79MPa。
  GF制备简单,柔性好,但导热性能,抗拉强度相对较差;G/C60复合薄膜具有突出的热稳定性能,但其制备成本较高;G/CNTs复合薄膜综合性能较好,导热率和抗拉强度优于前两种薄膜,但同样存在成本高的缺点;G/GPI复合薄膜抗拉强度最高,导热性能稳定,制备工艺成熟,但柔性相对较差。因此根据各薄膜的特性,可用于使用要求不同的散热部件。对于柔性要求较高的散热部件,可选用柔性石墨烯薄膜。G/C60复合薄膜可用于热稳定要求较高的热管理器件。对于柔性和导热性能综合性能要求较高的散热部件,可选用G/CNTs复合薄膜,而G/GPI复合薄膜适用于抗拉强度要求较高的散热部件。
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