碳酸二甲酯（DMC）是一种绿色无污染的化工产品,有着十分广阔的应用前景。由二氧化碳（CO₂）和CH3OH为原料合成DMC是一条原子经济性高,反应原料简单易得的生产路线,而且原料CO₂的有效利用可以减轻大气污染从而缓解温室效应。由于此反应受热力学平衡限制,需要除去反应副产物水促进反应正向进行,从而提高DMC的产率。本文对二氧化铈（CeO₂）催化剂催化甲醇和CO₂合成DMC反应的原位除水过程强化进行了研究。2,2-二甲氧基丙烷（DMP）原位除水过程强化CO₂和甲醇合成DMC的反应研究表明,DMC的产率从未加入2,2-二甲氧基丙烷的8.8 mmol·gcat-1提高到52.0 mmol·gcat-1。通过热力学计算可知,加入DMP后,耦合反应体系的吉布斯自由能与CO₂和甲醇合成DMC反应体系的吉布斯自由能相比降低了4.7kJ·mol-1,说明通过DMP原位除水可以打破DMC合成反应的热力学平衡限制,促进反应正向进行,提高了DMC产率。对比2-氰基吡啶及其衍生物（2-氰基-5-氟吡啶、2-氰基-5-氯吡啶、2-氰基-5溴吡啶、2-氰基呋喃）原位除水过程强化CO₂和甲醇合成DMC反应的性能,结合DFT量化计算可知,由于2-氰基吡啶中的CN中的C原子具有较多的正电荷以及吡啶环中的N原子具有较多的负电荷,更有利于与反应中间体Cen+—OHδ-进行吸附发生环化反应,促进水解反应的进行,进而极大地强化CO₂和甲醇合成DMC反应过程。采用水热法成功制备了棒状、八面体、立方体三种不同形貌的CeO₂催化剂。HRTEM结果表明,棒状CeO₂暴露的主要晶面为（110）和少量的（111）晶面,八面体CeO₂暴露的主要晶面为（111）,立方体CeO₂暴露的主要晶面为（100）。通过对三种形貌催化剂进行单纯的2-氰基吡啶水解反应以及2-氰基吡啶水解耦合CO₂和甲醇合成DMC反应活性评价,结果表明,对于2-氰基吡啶水解反应,与其它两种形貌相比,棒状CeO₂（110）催化活性最高,转化率高达93.7%。而对于2-氰基吡啶水解耦合CO₂和甲醇合成DMC反应,棒状CeO₂（110）催化剂也表现出优异的催化反应性能,DMC产率高达378.5 mmol·gcat-1,较未添加2-氰基吡啶时增加了近30倍。因此,确定二氧化铈（110）晶面是2-氰基水解反应的活性晶面,进而通过高效原位除水打破了CO₂和甲醇合成DMC反应平衡,实现了DMC合成反应性能的极大提高。