CeO2-Fe2O3/ACF催化剂低温选择性催化还原烟气中NOx的研究

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随着经济的发展,我国能源消耗量不断增加,NOx的排放量也持续增加,如不加强控制,NOx将对我国大气环境造成严重污染。国内外最常用也是最有效的烟气NOx脱除技术是NH3-选择性催化还原(SCR)。本实验即选择SCR法以NH3为还原剂在催化剂的作用下将烟气中NOx还原成N2。目前工程中常用的SCR催化剂主要成分是V2O5-WO3/TiO2系列,商业SCR催化剂在较高温度(300~400℃)下才有好的催化活性,催化剂主要布置在空气预热器之前,能满足反应温度要求,然而该位置的高灰和二氧化硫容易使催化剂中毒。低温SCR装置可以置于除尘和脱硫之后,不仅可比较容易的用于现有锅炉,而且可以缓解粉尘和SO2对催化剂的堵塞和毒化,避免烟气的预热耗能,降低脱硝成本。催化剂是SCR脱硝技术的核心,其催化性能直接关系到脱硝效果的好坏。因此,研究和开发能布置在除尘和脱硫之后(烟道气的温度大约为100℃~130℃)的低温SCR催化剂已迫在眉睫。活性碳纤维具有发达的孔结构,是一种良好的吸附剂,同时也是一种很好的催化剂,常常被用作催化剂的载体;Fe具有独特的化学性质,是较好的助催化剂组分;氧化铈(CeO2)最重要的性质是作为氧的存储器,在氧化和还原条件下能通过Ce4+和Ce3+的转换来存储和释放氧;它也能够促进NO转化成NO2,来提高NH3选择还原NO活性。三者均被广泛地应用于催化净化NOx的脱硝领域。但目前用ACF负载复合型金属氧化物CeO2-Fe2O3低温SCR催化剂的研究,尚不多见。本研究用活性炭纤维(ACF)作载体,负载CeO2以及CeO2-Fe2O3,采用等体积浸渍法,制备了不同负载量的CeO2/ACF和不同负载量配比的CeO2-Fe2O3/ACF两个系列的催化剂。用所制备的催化剂进行SCR实验,发现在单独负载CeO2时,负载量为12%的催化剂在80℃~300℃温度范围内表现出了较好的催化活性;而混合负载时,由于加入了助催化剂,催化活性明显比相同负载量单独负载CeO2时的要好,尤其是在较低温度范围内(80℃~200℃)活性更佳,10%CeO2-2%Fe2O3/ACF催化剂表现出了最佳的催化活性和稳定性。进而对10% CeO2-2%Fe2O3/ACF催化剂进行了煅烧温度影响实验,同时制备了200℃、300℃和400℃三种煅烧温度下的催化剂,得知300℃为最佳的煅烧温度;分别研究了O2、NH3对10%CeO2-2%Fe2O3/ACF催化剂催化活性的影响,得出O2和NH3的存在对SCR反应的NOx净化效率有较大影响,那是因为NOx必须在有O2的情况下才能被更好的还原成N2;同时做了该催化剂的催化活性与时间关系的考察,结果显示10% CeO2-2%Fe2O3/ACF催化剂具有较长的使用寿命,超过13小时,较以往研究的脱硝催化剂有很大程度的改进。另外,我们还通过比表面积(BET)测定、扫描电镜(SEM)和X射线衍射实验(XRD)等方法对催化剂的物理化学性能进行了分析:BET结果表明助催化剂Fe2O3的加入改变了催化剂的孔结构,也许孔径增大是CeO2-Fe2O3/ACF催化剂活性变大的主要原因之一;SEM结果显示,负载在催化剂载体上的金属氧化物颗粒物分布均匀这说明氧化铈分散性较好,能够很好的负载在ACF上,使得催化剂性能更佳;XRD衍射实验发现CeO2和Fe2O3在12%CeO2/ACF和10%CeO2-2%Fe2O3/ACF中多以非晶状态存在,没有检测出明显特征峰,从而推断出CeO2和Fe2O3是无定形的。
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