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木文在关中平原选取了西安作为城市采样点,渭南、临潼和户县三地农户为农村采样点并开展了大气黑碳气溶胶观测研究工作,在西安开展了连续四年的城市大气黑碳气溶胶(BC)、元素碳(EC)和气象数据的同步连续观测,在农村采样点分夏季和冬季在室内、外同时进行了采样,获得了有价值的第一手观测数据。并针对关中平原城市、农村区域BC的变化特征、来源贡献及其影响因素进行了讨论,评价了气象要素及人为活动对BC浓度的影响程度。分季节探讨了西安大气BC本底浓度水平,同时采用后向轨迹法解析了西安市各季节污染气团的输送特征。通过长序列的Aethalometer所测BC及TOR方法所测EC浓度,建立了BC和EC的定量关系,同时计算了不同季节的Aethalometer光学衰减系数。主要结论如下:
1、对西安BC浓度四年的演化特征进行了探讨。四年中BC日平均浓度为12.7μg m-3,BC日平均浓度最大值为65μg m-3,最小值为0.98μg m-3。2003-2007年各年度BC日平均浓度值分别为15.1μ m-3、14.5μg m-3、11.2μg m-3和10.2μg m-3。可以看出BC浓度呈逐步降低趋势。
西安市BC平均浓度的季节变化为秋冬季高十春夏季。在前三个年度中,BC平均浓度最大值为冬季,各年度冬季BC半均浓度值分别达到20.1μg m-3、19.9μg m-3和15.3μg m-3;最小值为夏季,BC平均浓度分别为9.8μg m-3、8.6μg m-3和7.1μg m-3,而2006-2007年BC季节平均浓度最大值为秋季12.2μg m-3,超过了冬季浓度水平12.0μg m-3,BC季节平均浓度最小值为春季7.8μg m-3。
日内BC的浓度变化趋势在不同季节基本相似。一日内都存在二个高浓度值,分别出现在早上7点至10点和晚上20点至24点,较低的BC浓度值出现存下午14点至17点。通过对四年BC小时平均浓度按季节统计分别得到了各个季节的BC背景浓度水平,西安春季BC背景浓度值为4.55μg m-3,夏季为4.75μg m-3,秋季为5.25μg m-3,冬季为6.05μg m-3。
2、分析了气象因素对BC浓度的影响,发现BC浓度与风速、混合层高度、温度、降水存在显著的负相关关系。在风速小于2.5-3.0m/s时,BC浓度随着风速的增加而降低,在风速大于2.5-3.0m/s后,随风速增加BC浓度变化不大。对BC与各气象参数之间的关系进行了多元回归分析。结果表明各气象因素对BC浓度的影响强弱依次为风速(WS)、温度(TEMP)、降水(PRECI)和相对湿度(RH)。最终得到其回归方稗为:BC=17.3-4.5WS-0.22TEMP-0.32PRECI+0.10RH。
3、对BC与EC之间的关系进行了探讨,分析了BC与EC之间的相关性以及光学衰减系数的影响因素,得出西安通过光学方法所测的BC与通过热光反射法所测的EC之间有显著的相关性,相关系数全年为0.80,样品数为1117个,春季、夏季、秋季和冬季的相关系数分别为0.78、0.57、0.74和0.81。冬季相关性最为显著,夏季相关性最不显著,这可能和BC的来源以及BC与其它化学组分的混合状态有关。
4、采用热光反射法所测的EC分季节对Aethalometer的光学哀减系数6值进行了校正,采用最大频次法得出春季、夏季、秋季和冬季的光学衰减系数6值分别为19.1 m2/g、29.1 m2/g、20.8m2/g和22.4 m2/g。
5、关中农村地区冬季黑碳气溶胶浓度较高,变化幅度较大。观测期间BC室外日均浓度变化范围为3.9-25.6μg m-3,平均值为14.6μg m-3,BC室内日均浓度变化范围为4.8-24.7μg m-3,平均值为14.4μg m-3。夏季BC室外日均浓度变化范围为2.9-9.9μg m-3平均值为6.0μg m-3,BC室内日均浓度变化范围为4.7-10.2μg m-3,平均值为7.2μg m-3。
6、农村地区冬季黑碳气溶胶浓度日内变化规律表明:室内、外BC浓度日内变化相似,都具有明显的双峰特征,在早上和傍晚达到峰值。夏季黑碳气溶胶浓度日内变化规律表明只在上午出现较强的峰值,傍晚的峰值不明显,BC日内变化幅度小。观测期间BC的小时平均浓度频次分布表明,室外BC出现在低浓度段的频次大于室内,在高浓度段室内BC浓度频次大于室外,说明室内环境更易发生BC污染。