SiO2基Ni催化剂的制备及其甲烷二氧化碳重整反应性能研究

来源 :江苏大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhaojie25
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
近些年来,全球社会经济蓬勃发展,而自然环境所受破坏程度却在持续加重,能源枯竭逐渐危机全球,人类面临双重考验。甲烷二氧化碳重整反应作为高温多相催化反应之一,将甲烷(CH4)和二氧化碳(CO2)两种温室气体转化为合成气。利于缓解温室效应以及甲烷资源的高效利用。同时又将CO2转化为有用的化学品和液体燃料以实现碳资源循环利用。因此,甲烷二氧化碳重整是一项高效绿色且具备工业应用可行性的能源重整技术,引起新一波研究热潮。甲烷二氧化碳重整反应催化剂研究中普遍存在两大问题。首先,因受热力学限制,该反应通常只能在高温条件下实现高转化率,大多数催化剂在低温条件下表现的催化性能并不理想。然而在高温下催化剂活性组分易烧结,导致催化稳定性能差。其次,反应过程中间产物中部分碳的前驱体会因无法快速气化导致沉积,造成产物产率降低和催化剂寿命缩短。在Ni催化剂研发中,Ni颗粒尺寸效应和金属载体相互作用被认为是影响催化剂性能的重要因素,可以有效抑制Ni颗粒烧结和积碳生成,提升催化剂性能。本文根据以上两种因素设计制备小尺寸且耐烧结的Ni催化剂并应用于甲烷二氧化碳重整反应,主要研究成果如下:(1)利用静电吸附法合成了Ni/SiO2-E催化剂,与浸渍法制备的Ni/SiO2-I催化剂相比,Ni/SiO2-E催化剂Ni颗粒尺寸更小且Ni与SiO2相互作用更强。前者提升了催化活性,降低了积碳的生成。后者限制了Ni的迁移和聚集,提升了Ni/SiO2催化剂上甲烷二氧化碳重整反应稳定性。(2)通过微乳液法制备含有超细纳米颗粒的核壳结构Ni@SiO2催化剂并在500℃-700℃温度下焙烧。研究焙烧温度对Ni@SiO2催化剂的Ni颗粒尺寸、金属载体相互作用以及催化剂上甲烷二氧化碳重整反应的催化性能影响。实验发现,随焙烧的温度升高,Ni颗粒尺寸增大,Ni与SiO2相互作用增强。性能测试表明,Ni@SiO2催化剂活性和稳定性是Ni颗粒尺寸与金属-载体相互作用的共同结果。焙烧温度为600℃时,两者达到最佳匹配,催化剂的催化性能最强。(3)利用CeO2对Ni@SiO2催化剂进行改性,设计制备核层组分为有Ni和CeO2两种纳米颗粒的核壳结构(Ni/CeO2)@SiO2催化剂。相比Ni@SiO2催化剂,(Ni/CeO2)@SiO2催化剂的Ni尺寸更小,金属载体相互作用更强,Ni颗粒烧结程度受到限制,降低了积碳生成。金属载体相互作用更强,Ni颗粒烧结程度受到限制。因此,该催化剂上的甲烷二氧化碳重整反应催化活性和稳定性较Ni@SiO2明显提升,实现了对核壳结构Ni催化剂性能的优化。
其他文献
纵向数据是指对同一个体在不同时间或空间上进行重复观测而得到的数据,包含时间序列数据和截面数据,能够充分反应数据之间的复杂关系。部分线性模型综合了参数和非参数模型的优点,具有较强的灵活性、适应性和对数据的解释能力,因而被广泛应用于纵向数据建模中。在对纵向数据的部分线性模型进行统计推断时,当模型随机误差不满足假设条件或数据分布存在异常,现存的很多估计方法缺乏稳健性,且未考虑纵向数据的组内相关关系。因此
我国造纸原料多以草类纤维为主,导致纸产品强度不足。抄纸中加入湿强剂,可使纸产品强度性能得到明显改善,可湿强剂也存在诸多不足,如分子量小、含有致癌物质等。针对此不足,
焦化废水是焦化厂炼焦、煤气冷却以及化工产品精制过程所排放的废水,成分复杂,有机物和氨氮浓度高,排放量大、毒性强、难生物降解,是废水处理行业的难点。膜蒸馏技术作为一种
混凝土的耐久性一直是全球所有研究人员和结构工程师关注的问题。耐久性的降低是由于混凝土构件在使用寿命期间会经历的结构性裂缝。由于这些各种危险化学物质,气体和其他有
大量氮盐输入容易造成对虾养殖水体富营养化,是阻碍对虾健康养殖可持续发展的主要原因之一。因此,如何有效处理养殖水体中过量氮盐以维持健康水质环境已经成为对虾养殖行业需
随着经济迅猛发展和交通水平快速提高,社会正处于城市化和机动化加速发展阶段,交通拥堵问题也随之产生且愈加严重。相比于其他交通方式,地铁以其大容量、安全、高效、便捷和
猫杯状病毒(Feline calicivirus,FCV)是一种高度传染性的病原体。它能引起猫常见的口腔和呼吸道传染病,主要表现为口腔溃疡、鼻炎、结膜炎和上呼吸道疾病等临床症状。强毒株致
随着航空事业的迅猛发展,大面积太阳能电池阵、大面积雷达天线等大型挠性结构在航天器上的使用越发广泛。由于航天器所处的特殊环境,这些结构难以避免产生振动,影响航天器正
便携式电子设备的快速发展极大地刺激了当今社会对于同时具有微型化和高能量密度、功率密度的电化学储能装置的需求。平面片上微超级电容器由于其同时具备很好的功率特性和储
新城疫病毒(Newcastle disease viruses,NDV)是危害家禽业的重要病原之一,可引起鸽发生新城疫(Newcastle disease,ND),也称鸽Ⅰ型副黏病毒(Pigeon paramyxovirus type 1,PPMV-1)病