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近些年来,全球社会经济蓬勃发展,而自然环境所受破坏程度却在持续加重,能源枯竭逐渐危机全球,人类面临双重考验。甲烷二氧化碳重整反应作为高温多相催化反应之一,将甲烷(CH4)和二氧化碳(CO2)两种温室气体转化为合成气。利于缓解温室效应以及甲烷资源的高效利用。同时又将CO2转化为有用的化学品和液体燃料以实现碳资源循环利用。因此,甲烷二氧化碳重整是一项高效绿色且具备工业应用可行性的能源重整技术,引起新一波研究热潮。甲烷二氧化碳重整反应催化剂研究中普遍存在两大问题。首先,因受热力学限制,该反应通常只能在高温条件下实现高转化率,大多数催化剂在低温条件下表现的催化性能并不理想。然而在高温下催化剂活性组分易烧结,导致催化稳定性能差。其次,反应过程中间产物中部分碳的前驱体会因无法快速气化导致沉积,造成产物产率降低和催化剂寿命缩短。在Ni催化剂研发中,Ni颗粒尺寸效应和金属载体相互作用被认为是影响催化剂性能的重要因素,可以有效抑制Ni颗粒烧结和积碳生成,提升催化剂性能。本文根据以上两种因素设计制备小尺寸且耐烧结的Ni催化剂并应用于甲烷二氧化碳重整反应,主要研究成果如下:(1)利用静电吸附法合成了Ni/SiO2-E催化剂,与浸渍法制备的Ni/SiO2-I催化剂相比,Ni/SiO2-E催化剂Ni颗粒尺寸更小且Ni与SiO2相互作用更强。前者提升了催化活性,降低了积碳的生成。后者限制了Ni的迁移和聚集,提升了Ni/SiO2催化剂上甲烷二氧化碳重整反应稳定性。(2)通过微乳液法制备含有超细纳米颗粒的核壳结构Ni@SiO2催化剂并在500℃-700℃温度下焙烧。研究焙烧温度对Ni@SiO2催化剂的Ni颗粒尺寸、金属载体相互作用以及催化剂上甲烷二氧化碳重整反应的催化性能影响。实验发现,随焙烧的温度升高,Ni颗粒尺寸增大,Ni与SiO2相互作用增强。性能测试表明,Ni@SiO2催化剂活性和稳定性是Ni颗粒尺寸与金属-载体相互作用的共同结果。焙烧温度为600℃时,两者达到最佳匹配,催化剂的催化性能最强。(3)利用CeO2对Ni@SiO2催化剂进行改性,设计制备核层组分为有Ni和CeO2两种纳米颗粒的核壳结构(Ni/CeO2)@SiO2催化剂。相比Ni@SiO2催化剂,(Ni/CeO2)@SiO2催化剂的Ni尺寸更小,金属载体相互作用更强,Ni颗粒烧结程度受到限制,降低了积碳生成。金属载体相互作用更强,Ni颗粒烧结程度受到限制。因此,该催化剂上的甲烷二氧化碳重整反应催化活性和稳定性较Ni@SiO2明显提升,实现了对核壳结构Ni催化剂性能的优化。