Pd/Cu修饰OMS-2催化剂低温催化氧化CO性能研究

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:cubqfire
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源于工业源,高速公路隧道和车库的近室温CO对于人体健康和环境均是有害的。当前,低温CO催化氧化技术被认为是去除CO的最有效的技术之一,其关键在于研发高效稳定的催化剂。OMS-2具有混合价态的锰离子(Mn2+、Mn3+、Mn4+),独特的多孔结构和易于释放晶格等特点,近年来,在催化领域成为了研究焦点,但纯OMS-2催化氧化CO的效果仍然不太理想,因此,在本文中,我们通过在OMS-2上负载贵金属Pd和掺杂过渡金属Cu的方式来调节催化剂的氧化还原能力、比表面积以及晶格氧的含量等,进而提高催化剂的低温CO催化氧化活性。具体研究内容如下:(1)合成了一系列Pd/MnOx(OMS-2,MnO2,Mn3O4和Mn2O3)催化剂并将其应用于低温CO催化氧化反应,其中Pd负载量仅为0.3 wt.%。活性测试结果发现CO催化活性按Pd/OMS-2>Pd/MnO2>Pd/Mn2O3?Pd/Mn3O4的顺序降低,Pd/OMS-2在16°C即可实现CO的完全转化。H2-TPR和BET表征结果表明Pd/OMS-2催化剂具有更高的还原性和更大的比表面积。此外,XPS和原位DRIFTS结果表明,大量的晶格氧直接参与CO氧化反应,这有助于Pd/OMS-2实现优异的低温活性。而Pd/Mn3O4催化剂仅存在少量的晶格氧,并且CO强烈吸附在Pd位点上,这将抑制氧气的吸附,进而表现出极低的活性。(2)通过掺杂法(PI)、浸渍法(IM)和固相研磨法(GR)这三种方法制得CuO/OMS-2催化剂。活性测试结果发现过渡金属Cu的加入明显提高OMS-2催化剂上CO氧化的活性,其中采用掺杂法制备的CuO-OMS-2-PI催化剂在室温即可将CO完全氧化为CO2,明显优于浸渍法和固相研磨法制备的催化剂。CuO-OMS-2-PI优异的催化活性可归因于其较大的比表面积和良好的氧化还原能力。
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