【摘 要】
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重金属污染是公认危害严重且难以治理的环境污染问题。由于重金属具有高毒性和不可降解性,其随食物进入人体可形成稳定的生物毒性化合物,进而扰乱正常生理活动,导致肝、肾等功能损伤,也可诱发癌变。微生物结构大分子及其代谢产物富含羧基、胺、羟基、磷基和巯基等能与金属离子有较高结合能力的阴离子官能团,可通过介导重金属阳离子还原性来达到重金属离子的吸附作用,包括胞外吸附及胞内积累。目前,基于微生物的生物吸附材料研
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重金属污染是公认危害严重且难以治理的环境污染问题。由于重金属具有高毒性和不可降解性,其随食物进入人体可形成稳定的生物毒性化合物,进而扰乱正常生理活动,导致肝、肾等功能损伤,也可诱发癌变。微生物结构大分子及其代谢产物富含羧基、胺、羟基、磷基和巯基等能与金属离子有较高结合能力的阴离子官能团,可通过介导重金属阳离子还原性来达到重金属离子的吸附作用,包括胞外吸附及胞内积累。目前,基于微生物的生物吸附材料研究方兴未艾,包括真菌和细菌在内的一些微生物菌株发现具有理想的重金属富集能力,这为开发廉价的环境友好型修复材料奠定了基础。Staphylococcus succinus H3是课题组从甘薯分离获得的12株内生产电菌之一,我们对其进行产电能力、甲基橙降解及Cu2+吸附等系统探究。研究发现,S.succinus H3具良好产电、甲基橙降解及Cu2+吸附特性。本研究基于S.succinus H3吸附Cu2+特性,系统表征S.succinus H3对10种常见金属离子的耐受性和吸附性能,并对S.succinus H3吸附重金属离子的影响因素采取响应曲面优化;通过动力学模型和化学表征等途径对S.succinus H3吸附机制进行探究。论文主要得到如下结论:1.S.succinus H3的重金属耐受及吸附特性研究通过形态学观察和生长量测定,发现S.succinus H3对不同浓度的金属离子具有良好耐受性,随着金属离子浓度升高其生物量呈下降趋势;在致死浓度下,S.succinus H3细胞壁膜形成孔洞,细胞内容物泄露,从而造成细胞死亡;Mg2+浓度为9 m M时对S.succinus H3具有促生作用;单一金属离子体系内,S.succinus H3（活株/死株）对金属离子(Cd2+、Cu2+、Mg2+和Pb2+)具吸附特性,其吸附能力与金属离子浓度呈正相关;混合离子体系中,S.succinus H3活株对金属离子的吸附能力和亲和性能均优于死株。2.S.succinus H3对重金属吸附能力的优化通过Box-Behnken模型在5因素3水平正交验基础上确定S.succinus H3对Cu2+离子的最佳吸附条件。结果表明该模型拟合度理想;离子浓度与时间、生物量、温度和PH对菌株吸附率交互影响显著;Design-Expert V10.0预测及实验验证得最佳吸附条件为:11.525 h,246.122 mg/L、196.358 mg、10.951℃、9.662,最大吸附率可达87.962%。3.S.succinus H3的重金属吸附动力学模拟采用动力学和等温模型研究表明,S.succinus H3对Cu2+吸附过程符合准二级动力学;与Freundlich等温模型有较好相关性,此过程为异质面吸附,基于表面吸附外,还可进行细胞内积累;同理得S.succinus H3对Cr6+吸附过程也较符合准二级动力学,金属离子被细菌表面官能团作用/静电引力配位络合;与Langmuir等温模型拟合相关性高,吸附过程可能为单分子层均匀吸附。4.S.succinus H3的重金属吸附机理探究基于扫描电镜-EDS（SEM-EDS）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、X射线衍射（XRD）和X射线光电子能谱（XPS）研究发现,吸附Cd2+、Cu2+和Mg2+后,S.succinus H3形态发生不同程度变化:Cd2+和Cu2+胁迫下S.succinus H3表现出细胞毒性;Mg2+环境下生长状态良好,C、O、N、Cd、Cu和Mg元素分布于菌体内外;细胞壁内主要发挥吸附作用的官能团为N-H基团、蛋白质C=O基团、多糖C-O基团、O-H基团及一些脂类;吸附过程可导致细胞中大分子物质的重排或非晶相物质生成,S.succinus H3通过络合/配位作用与胺基团键合吸附Mg2+,吸附Cu2+后可能形成铜络合物。综上,S.succinus H3对多种金属离子具有较强耐受性及吸附性,优化吸附条件可显著提高菌株吸附效率,初步探究S.succinus H3对重金属离子的吸附机理。研究结果可为微生物吸附重金属应用提供扩展资源库及理论依据。
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