单层二硒化钨及其合金的合成与器件的研究

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具有优异的电子和光学性质的二维层状半导体材料为原子层厚度的电子器件和光电子器件的应用打开了一扇大门。单层的过渡金属硫属化物,例如MoS2,WS2,MoSe2和WSe2由于其非常优异的电子和光电子性质引起了研究者的广泛关注,同时这类材料具有半导体特性,与金属性的石墨烯和绝缘体氮化硼性质各异却又可以作为互补发挥各自的优势。MoS2作为过渡金属硫属化物的典型代表,其合成应用都以得到广泛的研究,而同类的WSe2在合成方法以及电学性能方面却很少有人报道,但是柔性,近似透明且具有1.6 eV的直接带隙使单层WSe2满足作为电子器件和光电子器件的大部分需求。发展合成大面积均一的单层WSe2对于制作大规模的电子器件,柔性透明光电子器件等时是必不可少的前提。为了研究单层WSe2的更深的电学和光学性质,需要精确的调控其带隙以及电子结构,然而这也是目前二维材料合成中一个意义重大的挑战。本论文主要研究化学气相沉积方法合成单层WSe2,通过球差校正高分辨扫描透射电子显微镜和原子力显微镜对合成的样品进行了原子级别的分析。其带隙以及元素组成通过荧光光谱和X射线光电子能谱仪确定,最后基于合成的材料加工成场效应管,研究其电学输运性质以及光响应能力。为了调控单层WSe2的带隙,我们通过掺入硫元素得到不同带隙的WSe2(1-x)S2x合金,并研究不同带隙的合金的电学输运性质,同时该器件的电学稳定性得到了确认,最后为了得到更高的迁移率,基于WSe2(1-x)S2x合金加工成顶栅场效应管并测量其电学性质。本论文取得的主要成果如下:(1)首次在SiOi/Si衬底上用常压化学气相沉积方法合成1 cm×0.5 cm大面积单层的WSe2晶体,室温下观察到样品具有强烈的荧光峰,峰位在770nm(1.61eV)。它表明该样品为直接带隙半导体,高分辨扫描透射电子显微镜图显示样品是晶格完美,没有空位杂质等缺陷,器件的迁移率μ为0.2cm2V-1s-1,光响应能力Rλ为20 mA W-1达到同类材料的水平甚至更高。(2)利用化学气相沉积的方法通过控制硫粉的量,成功制备大面积的具有可调控带隙的单层WSe2(1-x)S2x。通过光电子能谱仪我们计算出x的值分别为0.07,0.28和0.85。基于合成的单层WSe2(1-x)S2X合金背栅的场效应管表现出很高开关比,达到大于104,且在空气中暴露三个月后仍然保持极佳的电学稳定性。单层的WSe1.44S0.56样品还被用来制造顶栅场效应管,其迁移率达到46.5 cm2V-1s-1。
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