自出现之日起，非线性光学引起了广泛的兴趣并被越来越深入地理解。随之而来的是非线性光学在生产，生活各个方面的广泛应用，从而发展出不计其数的先进科学和高新技术。 聚合物薄膜中的染料分子光致异构行为是最近十年来最活跃的研究课题之一。对于有机分子而言，如偶氮苯类染料分子，在光泵浦下会引起聚合物有趣的光学非线性效应，如双折射，双色性，甚至表面形貌改变。这些性质在光开关，光存储，光电器件等很多领域都有很好的应用前景。 液晶一直作为实用型材料被深入研究。二十世纪九十年代初，蒽醌染料掺杂导致液晶光学非线性增强的现象引起人们的关注。之后，对偶氮苯类染料掺杂液晶体系的研究也在最近几年兴起。由于偶氮染料光致异构现象，这种体系体现出很多独特的性质，且用现有理论无法进行解释。由于液晶在基础研究中的重要意义和其日益广泛的应用，偶氮苯类染料掺杂的液晶体系的研究具有深远的意义。 本论文的工作集中在： 首先，对二苯乙烯衍生物的光致异构和光致取向进行了详细研究。我们实验中证实了氰键的引入可以显著改变二苯乙烯的光稳定性，使其更容易发生光致异构。实验中通过光学二次谐波，可见／紫外吸收光谱和红外吸收光谱对材料的光致异构进行了深入研究。对CNDS(a1pha’-cyano-4’mitm-4-N，N-dimethylaminostilbene)和CNDA(alpha’．cyano-4’-nitrobenzal-4一N，N-dimethy-lanmne)两种衍生物光致光学各向异性的详细研究提供了更多的证据。和DANS同前相比，由于在C=C(CNDS)和C=N(CNDA)键上引入了氰键，这两种染料体现出更大的光致各向异性。基于反/顺态量子效率，吸收光谱，顺／反态热弛豫，同主体聚合物相互作用和染料分子结构的实验证据，我们从定性和定量两个角度研究了这种各向异性。 其次，我们重点研究了偶氮染料和液态液晶相互作用的微观机理。我们提出了一个考虑了光致异构现象的新模型，并在准稳态(10纳秒)下的进行了实验。新的模型成功地解释了染料导致的非线性增强的实验现象。数据拟合的结果揭示了一个有趣的事实，即这种增强起源于cis-trans转化过程之后trans态分子的重新取向。