基于PET熔体降解的功能化纳米SiO2制备及其在复合材料中的应用研究

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聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)综合性能优异且价格低廉,是一种极具竞争力的工程塑料,长期备受国内外学者的广泛关注。近年来,制备高性能PET材料以促进其在汽车、船舶以及航空航天等重点工程领域的发展,成为科研人员关注的焦点。随着纳米材料研究的深入,纳米复合方法已经成为改善PET特性以及制备高性能、多功能化PET材料的研究热点。纳米SiO2因具有刚性大、耐热性强、无毒无污染且来源广泛等优点,被认为是最具发展潜力的纳米填料之一,适合于对PET进行填充改性。但是纳米SiO2在PET基体中易团聚和界面相容性差的问题严重制约了其对PET性能的强化作用。目前,通常采用纳米粒子表面改性的方法提高纳米SiO2的分散性和界面相容性,而传统的改性方法往往存在制备工艺复杂、成本高和环境不友好等不足。鉴于此,本文着重探索了一种适合规模化生产且简便、高效的纳米SiO2表面功能化方法,并重点研究了纳米粒子功能化对PET/SiO2纳米复合材料性能的强化机理和规律。首先,以原始纳米SiO2粒子和PET为原料,通过简单熔融共混和高速离心分离过程,制备出表面接枝PET分子链的功能化纳米SiO2。然后利用热重分析仪、接触角测试仪、傅里叶变换红外光谱仪、X射线光电子能谱仪等多种表征方法,分析了纳米SiO2粒子的功能化效果以及PET分子链的共价接枝反应机制。研究结果显示:(1)熔融共混过程中,高温和强剪切力作用诱导PET与纳米SiO2表面硅经基发生化学反应,进而实现PET降解分子链共价接枝到纳米SiO2表面;(2)短时间(5 min)的熔融共混过程即可获得接枝效果优异的功能化纳米SiO2,接枝率高达39.4%;(3)PET共价接枝纳米SiO2的反应机制主要包括纳米SiO2表面硅羟基与PET分子链中酯基发生酯交换反应,以及纳米SiO2表面硅羟基与末端分别带有羟基和羧基的降解PET分子链发生脱水缩合和酯化反应。其次,分别以原始纳米SiO2和功能化纳米SiO2作为PET基体填料,按照一定质量配比通过注塑成型的方式制备PET纳米复合材料。结合扫描电子显微镜、立式万能电子试验机、动态热力学性能分析仪以及差示扫描量热仪等表征手段,对比研究了功能化纳米SiO2粒子对PET材料力学、结晶和热稳定性能的作用机理和影响规律。研究结果显示:(1)低含量下(0.5 wt%),功能化纳米SiO2在PET基体中呈现出最佳的分散性和界面相容性,显著提高了PET拉伸强度和断裂伸长率;(2)因纳米SiO2对PET分子链的固定作用,尤其是功能化纳米SiO2表面接枝PET分子链与PET基体分子链之间的物理缠结,使复合材料在玻璃态时的储能模量相对于纯PET显著提升;(3)功能化纳米SiO2在PET基体中的异相成核作用更加显著,能有效提高PET的结晶速率和结晶度;(4)少量(0.5 wt%)功能化纳米SiO2即可有效改善PET的热稳定性能;热降解动力学结果表明功能化纳米SiO2能够大幅提高PET热降解活化能。
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