【摘 要】
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生物体中存在许多顺式二醇类化合物,如核苷、儿茶酚胺、糖蛋白等,这些生物分子不仅在人体生命活动中具有重要的生命功能(如信息传递、新陈代谢、促进生长发育等),而且在临床医学上通常被用作疾病标记物来监测病情。但生物样品基质复杂且这些化合物含量较低,直接检测干扰严重且数据不准确。硼酸基团是一种可专一性识别顺式二醇类分子的基团,因此本文利用硼酸基团修饰的新型吸附材料进行分离和检测生物样品中的顺式二醇类物质。
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生物体中存在许多顺式二醇类化合物,如核苷、儿茶酚胺、糖蛋白等,这些生物分子不仅在人体生命活动中具有重要的生命功能(如信息传递、新陈代谢、促进生长发育等),而且在临床医学上通常被用作疾病标记物来监测病情。但生物样品基质复杂且这些化合物含量较低,直接检测干扰严重且数据不准确。硼酸基团是一种可专一性识别顺式二醇类分子的基团,因此本文利用硼酸基团修饰的新型吸附材料进行分离和检测生物样品中的顺式二醇类物质。本论文主要包括以下两部分:1、制备一种硼亲和磁性中空分子印迹聚合物(B-MhMIPs),并用于选择性分离血清中的唾液酸。实验以多孔硅基微球作为可去除的基质、唾液酸作为模板、3-氨基苯硼酸(APBA)作为功能单体,甲基丙烯酸缩水甘油脂(GMA)作为共聚单体用于化学吸附Fe3O4纳米粒子,合成了具有中空结构的磁性纳米吸附材料。B-MhMIPs的中空结构使得该材料在内外表面都具有更多的吸附位点,有利于模板分子从聚合物中的移除,同时增强了吸附剂对唾液酸的吸附能力。经过一系列优化实验,得到B-MhMIPs对于唾液酸的最佳吸附pH为4.0,这与大多数顺式二醇类化合物均不同。在最佳吸附条件下,唾液酸的检出限为0.025μg/mL。该方法用于分析血清样品中的唾液酸,得到在不同加标水平下的回收率在70.9-106.2%范围内。这些结果表明B-MhMIPs在复杂基质中对痕量唾液酸具有良好的选择性。2、制备一种硼亲和中空虚拟模板印迹聚合物(B-hDIPs)用于高选择性检测人体尿液中儿茶酚胺类物质(去甲肾上腺素、肾上腺素和多巴胺)。B-hDIPs的制备以邻苯二酚作为虚拟模板,4-羧基苯硼酸(CPBA)作为硼亲和功能单体,纳米TiO2作为可去除的基质,可被氢氟酸(HF)刻蚀形成中空结构,以此能够最大限度地利用其内外表面的结合位点。在最佳实验条件下,得到三种儿茶酚胺的检出限范围在0.015-0.047μg/mL之间。此外,该方法成功应用于检测人体尿液中的三种儿茶酚胺类物质,回收率为63.4%-106.2%,由此可证明该方法提供了一种从复杂基质中检测儿茶酚胺类物质精确且实用的平台。
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