【摘 要】
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醇催化脱氢生成相应的醛酮是一类重要的反应。铜基催化剂由于其价格便宜,性能优良被广泛的应用到这类反应中。众所周知,载体的性质对催化剂活性具有显著的影响,因此,本文重点研
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醇催化脱氢生成相应的醛酮是一类重要的反应。铜基催化剂由于其价格便宜,性能优良被广泛的应用到这类反应中。众所周知,载体的性质对催化剂活性具有显著的影响,因此,本文重点研究了载体对负载型铜基催化剂在脂肪醇脱氢反应中催化性能的影响。本文首先重点研究了在负载型铜基催化剂催化下,以2-丁醇为模型的仲醇的催化脱氢反应。制备了Cu-Al2O3,Cu-La2O3和Cu-Al2O3-La2O3催化剂用于2-丁醇连续脱氢制备甲乙酮的反应,发现在上述铜基催化剂的作用下,2-丁醇的转化率和甲乙酮的选择性在很大程度上依赖于载体的酸碱性。通过表征,证明Al2O3和La2O3间的协同作用使催化剂具有最高的活性和稳定性。随后初步研究了在负载型铜基催化剂催化下,以1-戊醇为模型的伯醇的催化脱氢反应。将铜分别负载在一系列分子筛和金属氧化物载体上,比较其催化1-戊醇脱氢反应的活性。研究发现,当以金属氧化物作为载体时,反应倾向于催化脱氢反应,产物为戊醛;而当以分子筛为载体时,反应倾向于脱水缩合反应。通过表征发现分子筛较金属氧化物具有更强的酸性和更大的比表面积,所以容易发生脱水反应。因此,证明伯醇的脱氢反应需要在相对温和的酸碱条件下进行。最后,初步探索了在负载型铜基催化剂催化下,以1,2-戊二醇为模型的邻二醇的催化脱氢反应,将铜分别负载在一系列的金属氧化物、水滑石和SBA-15上,比较其催化1,2-戊二醇脱氢反应的活性,并结合GC-MS结果推测了可能的反应机理。
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