硅（Si）自身具备低的锂化电位以及超高的理论比容量,这让其成为高能量密度锂离子电池的理想负极材料,但是在循环过程中其自身存在的完整性以及稳定性问题限制其进一步的应用。橡胶粘合剂具有优异的回弹性和物理机械性能,可以有效的缓解甚至解决上述问题。本论文研究主要分为三个部分:首先制备不同改性程度的环氧化天然橡胶（ENR）;在此基础上,使用ENR作为弹性组分与氨基化的聚丙烯酸（PAG）反应制备双交联网络粘合剂。并对粘合剂的机械性能,电化学性能以及界面稳定性进行了研究;最后,选用环保且低成本的天然多糖壳聚糖（CTS）与ENR进一步反应制备双交联网络粘合剂并对其性能进行系统的研究。1.ENR的制备与环氧化条件的探索控制温度、双氧水（H2O2）浓度以及甲酸浓度（HCOOH）作为实验变量,探究反应条件对改性程度的影响,采用FTIR与~1H NMR对样品的结构进行表征。测试结果表明,改性的最佳温度为50℃,并且样品的环氧化度随着H2O2浓度、HCOOH浓度的提高而增大。随后分别采用一步法与两段式的改性工艺在不同的反应条件下制备了不同改性程度的ENR样品,并且对其结构与耐热性进行了测试。结果表明,ENR的胶乳粒径,凝胶结构含量以及玻璃化转变温度会随着环氧化程度的增大而升高,相反地,样品的初始热分解温度会随着环氧化程度的增大而降低。2.ENR/PAG双交联网络粘合剂的制备以及性能研究首先采用甘氨酰胺盐酸盐（GA）对聚丙烯酸（PAA）进行改性得到产物PAG。随后,以不同的质量比为变量将PAG与ENR混合制备双交联网络粘合剂。研究发现当ENR与PAG按照1:1的质量比混合时,环氧基团与伯胺基团能够完全反应,制备的PE55薄膜具备优异的机械强度（5.51 MPa）、断裂伸长率（87.4%）以及粘合力（4.45 N）。以该粘合剂制备的PE55电极同样具备优异的电化学性能以及界面稳定性。常温下PE55电极表现出3548.6 m Ah g-1的首次放电比容量以及89.7%的首次库伦效率。并且该电极在1 A g-1的电流密度下经历100次循环后表现出优异的循环稳定性(2322.2 m Ah g-1的剩余比容量)。此外,循环后的PE55电极表面生成了一层致密光滑的SEI膜,电极结构完整,副反应产物少。3.ENR/CTS双交联网络粘合剂的制备以及性能表征选取绿色环保的天然多糖CTS作为增稠剂,与ENR胶乳混合制备了新型双交联网络粘合剂,探究ENR环氧化程度对于粘合剂综合性能的影响。首先采用FTIR验证了化学交联反应的成功进行,结果表明EC-45为ENR（环氧化度为45%）与CTS完全反应的产物,具备最高的交联程度。此外,EC-45薄膜具有优良的机械性能,其机械强度能达到12.74 MPa,并且具有63.4%的断裂伸长率和2.18 N的粘合力,能够有效的抑制、适应Si颗粒的体积膨胀。以该粘合剂制备的硅负极同样具备优异的电化学性能,在常温下进行恒流充放电测试时,EC-45电极具有3536.6 m Ah g-1的初始放电比容量以及79.7%的首次库伦效率。在经历100次循环后,电极仍然具有2000.5 m Ah g-1的容量剩余,表现出良好的循环稳定性。最后,EC-45电极在循环后结构仍然保持完整,表面生成了薄而平滑的SEI膜,能够有效隔绝电解液与活性物质,延长电极的使用寿命。