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直接甲醇燃料电池(DMFC)由于具有能量密度高、环境友好、便于携带等优点,受到了越来越广泛的关注,在移动电源、便携式电子产品等领域具有广阔的应用前景。目前,贵金属铂(Pt)是最常用的DMFC阳极催化剂,但由于Pt催化剂成本高,稳定性差,阻碍了DMFC的商业化进程。因此,开发一种催化效率高、制备成本低、稳定性好的阳极催化剂是促进DMFC商业化发展的关键。以Pt为催化主体,引入第二种或者多种金属元素可以得到Pt基合金催化剂。合金催化剂的运用不仅降低了DMFC的制备成本,在一定程度上还表现出了较高的催化效率和良好的稳定性。赋予催化剂纳米颗粒载体,可以有效地促进纳米颗粒均匀负载,降低颗粒粒径,从而使得催化剂暴露更多的活性位点,进一步提高催化效率。基于以上设计思路及目标,本论文以Pt基合金催化剂为催化主体,分别以石墨烯(GN)、镍铁层状双金属氢氧化物(Ni-Fe LDH)和镍铁氧化物(Ni-Fe MMO)为载体,采用多种方法构筑了一系列高效稳定的复合催化剂,探讨了载体对催化剂结构及催化效果的影响,揭示了载体与Pt之间的内在联系。所开展的研究工作主要包括以下三个方面:1.PtPd Pt/GN复合催化剂的制备及其催化甲醇氧化性能的研究以石墨烯为载体,采用循环伏安法电沉积制备了PtPdPt/GN复合催化剂,并探究了Pd对Pt催化性能的影响,GN对催化剂纳米颗粒形成的影响。研究结果表明,Pd与Pt之间存在协同效应,Pd的存在,可以提高复合催化剂的催化效率。甲醇在氧化过程中会产生不完全氧化的中间产物如CO等,这些中间产物会吸附在Pt的表面,造成Pt中毒,失去催化甲醇氧化的能力。而Pd可以促进水的活化,产生含氧物种OHads,有助于中间产物从Pt表面脱附,进而对其氧化去除。GN可以促进催化剂纳米颗粒的均匀负载,提高其分散度和稳定性,使催化剂表现出优异的催化性能。2.Pt/Ni-Fe LDH复合催化剂的制备及其催化甲醇氧化性能的研究首先采用溶剂热法制备Ni-Fe LDH,以此为载体,采用浸渍-还原法制备了Pt/Ni-Fe LDH复合催化剂。研究结果表明,Pt/Ni-Fe LDH复合催化剂对甲醇氧化表现出优异的催化性能,催化效果优于商业Pt/C催化剂。Ni-Fe LDH含有丰富的含氧基团,可以在较低的电位下促进CO等中间产物的氧化去除,有效避免Pt催化剂的中毒现象;Ni-Fe LDH层板结构又可以促使Pt纳米颗粒的均匀负载,降低催化剂粒径。3.Pt/Ni-Fe MMO复合催化剂的制备及其催化甲醇氧化性能的研究首先采用溶剂热法制备Ni-Fe LDH,随后对Ni-Fe LDH进行低温煅烧处理,得到镍铁混合金属氧化物(Ni-Fe MMO),以此为载体,采用一种简单的溶液法制备了Pt/Ni-Fe MMO复合催化剂。研究结果表明,Pt/Ni-Fe MMO复合催化剂对甲醇氧化表现出优异的催化性能。Ni-Fe LDH经过低温煅烧,其层状结构未发生改变,对提高催化纳米颗粒分散度起到了积极作用;内部孔结构反而变得更加丰富,利于电子传递和反应物传输,间接地加速了甲醇的吸附氧化。