基于高吸水树脂的催化剂制备及其ORR性能研究

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燃料电池作为一种非燃烧过程的电化学能量转换装置,满足清洁高效、安全可靠的使用要求,有望替代化石燃料成为电动汽车、电脑以及其他移动设备的电力来源。然而其实现大量商用的主要瓶颈在于其阴极氧还原反应动力学缓慢、过电位高,因此其阴极催化剂日益引起广泛关注。现行催化剂成本昂贵且地球储量有限,因此为了推动燃料电池的发展,必须发展高活性、低成本、高稳定性的贵金属催化剂替代品。本论文(1)着眼于十分具有研究前景的过渡金属-氮掺杂碳催化剂M-N-C,创造性地选取高吸水性树脂聚丙烯酸-丙烯酰胺同时作为碳源和氮源,研究其在氧还原反应催化剂的制备和催化性能方面的应用。研究内容如下:(1)提出一种简单方便、绿色清洁的自发泡、自分散、自组装的方法,巧妙地将聚丙烯酸-丙烯酰胺这种高吸水性树脂用于M-N-C型催化剂的制备中,而不需要额外加入模板、氮源和碳源等。并借助一步热解的方法制备了一系列不同过渡金属种类(Fe、Co、Ni)的M-N-C催化剂,为进一步筛选最佳ORR活性位点提供准备。研究表明在碱性介质中,使用不同金属制备该类催化剂的活性排序为Co>Fe>Ni。(2)为了进一步发展M-N-C型这类十分具有前景的催化剂,本论文探究了不同热处理温度和过渡金属含量两个关键影响因素对Co-N-C催化体系的ORR催化活性的影响,为进一步提高性能提供事实与理论依据。研究表明,低钴负载量,800℃热解时,过渡金属配位和氮掺杂碳物种活性位点的含量和协同作用达到最大,得到Co-N-C催化剂具有最佳电催化性能,与商业20%Pt/C和文献报道的M-N-C催化剂相当或更高。
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