湿壁塔中相变溶剂吸收CO2研究

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由于CO2等温室气体的过量排放导致的温室效应和全球变暖已成为当今备受关注的热点,将会带来冰川融化、海平面上升、土地沙漠化等严重的环境问题。2015年联合国近200个缔约方一致通过了《巴黎协定》,旨在将全球平均温度上升幅度控制在2摄氏度以内。因此,对CO2捕集、回收和利用刻不容缓。CO2捕集与封存技术(CCS)是实现CO2减排和抑制全球变暖的有效途径,一般捕集技术可分为燃烧前捕集、燃烧后捕集和富氧燃烧捕集,由于燃烧后捕集对现有设备改造成本低,具有广泛适用性,目前在工业上已有较为成熟的应用。
  由于MEA(单乙醇胺)具有吸收速率快,吸收能力强,产物稳定等优点被广泛应用于工业中,但由于MEA溶液存在易发泡、易降解和再生能耗过高等问题,限制了其进一步的发展。因此,开发反应速度快、吸收能力高、稳定性好以及再生能耗低的新型吸收剂是目前科研人员研究的热点。相变溶剂由于吸收过程会发生相变,出现贫富液两相,再生时仅需将富相送去解吸塔,从而能够大幅降低再生能耗,是一种极具发展前景的新型化学吸收剂。
  由混合胺组成的双相溶剂具有良好的相分离性能和高效的CO2再生性能。然而,CO2的吸收能力一般与富相体积占比成正比,如何平衡两者之间的关系在降低再生能耗方面是个严峻的挑战。在本文中,我们提出了一种新的体系,DEEA(N,N-二乙基乙醇胺)-TETA(三乙烯四胺)-环丁砜相变体系,在不牺牲高CO2吸收容量的前提下,通过加入环丁砜,能够降低富相的体积比和增加CO2负载以达到调节DEEA-TETA双相体系的相分离行为的目的。在DEEA-TETA-环丁砜体系中,环丁砜作为一种物理活化剂和分相剂,取代部分水后,富相的体积大幅降低,从83%降至39%,富相的CO2负载也由3.1mol/L增至4.92mol/L,增加了1.59倍。另一方面,DEEA-TETA-环丁砜体系的再生能耗降至1.81GJ/tCO2,比DEEA-TETA体系低了26.4%,比5M的MEA低54.6%。此外,加入环丁砜后的DEEA-TETA体系,总传质系数也提高到了原来的1.8倍,验证了环丁砜是一种物理活化剂。接下来,我们还考察了不同温度、CO2负载和烟气流速的条件下对传质系数的影响,做了核磁共振分析了贫富相的组分和物质的量浓度。最后,简要分析了整个反应过程的机理。我们的研究为调节双相溶剂的分相行为,提高CO2的捕集再生效率提供了一个极具发展前景的策略,为未来发展新型的相变溶剂提供了有力的理论依据。
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