炭载金属催化剂的制备及低压微波辅助湿式催化氧化PNP废水

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湿式空气(催化)氧化是处理难降解有机废水的有效方法。但因其需要较苛刻(高温高压)的操作条件,给设备建造和安全运行等带来诸多问题,在很大程度上限制了该工艺的实际应用。本文在一种新颖的反应器—低压微波反应釜中研究了活性炭和微波法制得的活性炭载金属催化剂对溶液中的对硝基酚(PNP)的降解作用。主要开展了以下几方面的工作:应用微波能制备了炭载金属催化剂(Pt/GAC,Cu/GAC,Mn/GAC,Fe/GAC),通过扫描电子显微镜和X射线衍射仪表征发现,微波法制备的催化剂表面上金属颗粒小、分布均匀。微波法制备炭载金属催化剂过程中不需要H2还原,活性炭参与了金属的还原反应。以活性炭载金属铜(Cu/GAC)为催化剂在低压微波反应釜中研究了溶液中的PNP的降解作用。结果表明,该反应器可有效降解水中的PNP。在微波功率为660 W,氧气压力为1.2 MPa,Cu/GAC催化剂添加量为6 g时,PNP溶液经过30 min处理后,83。2%的CODCr得到去除。其降解效率与催化剂加入量、微波功率、氧气分压和初始pH相关。经处理后,处理液的BOD5/CODCr由初始的0.107提高到0.376,可生化性明显提高。通过紫外—可见光谱扫描可证实PNP被降解。Cu/GAC催化剂在重复使用六次时处理效果仍然良好。比较了活性炭和微波法制得的活性炭载金属催化剂(Pt/GAC,Cu/GAC,Mn/GAC,Fe/GAC)对溶液中的PNP的降解作用。研究表明,在如前所述的工艺条件下,炭载金属催化剂的加入使CODCr去除率分别达到了85.8%、83.2%、80.9%和70.1%。另外,使用Pt/GAC,Cu/GAC和Mn/GAC催化剂时,溶液的BOD5/CODCr由初始的0.107分别提高到处理后的0.385,0.376和0.312,可生化性提高明显。实验过程中发现,活泼金属铁、铜和锰的颗粒表面发生氧化和团聚现象而贵金属铂表现出良好的实验稳定性。
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