甲烷干重整（Dry Reforming of Methane,DRM）同时利用CH4和CO2两大温室气体,能将其转化为具有较高工业价值的合成气（H2/CO≤1）并用于后续化工产品的生产,因此备受关注。镍基催化剂活性高、成本低,是DRM反应最常用的工业催化剂。但镍基催化剂在高温反应过程中易烧结,导致催化剂积炭失活。研究表明,催化剂积炭量与Ni颗粒尺寸密切相关,而积炭的形成源于不同尺寸催化剂对该反应催化活性的差异。因此,本文从密度泛函理论（Density Functional Theory,DFT）计算和实验两个方面对Ni催化DRM反应的尺寸效应进行探究,研究内容及主要结论如下:（1）利用密度泛函理论,在Materials Studio计算软件的CASTEP模块中,构建了原子数目从4到21的金属Ni团簇模型,优化出了低能量构型,对其不同尺寸的Ni团簇表面CH4和CO2的吸附情况进行了探讨,分别从结构（键参数等）、Ni原子配位数及吸附能等方面进行了分析。在Ni团簇中,低配位（3-5配位）Ni对CH4和CO2的吸附能和团簇大小表现出很好的相关性,即随着尺寸的增大,吸附能（绝对值）依次递减;高配位（6-8配位）Ni位点对两种分子的吸附能力不再明显依赖于其尺寸,而且随着配位数的增大,CH4和CO2的吸附逐渐变得困难。同一 Ni团簇对CO2的吸附能（绝对值）远大于对CH4的吸附能,表明在反应体系中,同等条件下CO2分子会优先占据Ni催化剂表面的活性位点。（2）利用密度泛函理论,在Materials Studio计算软件的CASTEP模块中构建Ni周期性模型,对不同配位Ni周期性模型表面CH4和CO2的吸附情况进行了探讨。在不同配位数的Ni周期性模型中,Ni对CH4和CO2的吸附能和原子配位数有好的相关性,即随着配位数的增大,吸附能（绝对值）依次递减;同时,CH4和CO2的吸附逐渐变得困难。（3）通过燃烧分解法制备不同Ni颗粒尺寸的Ni-SiO2催化剂,研究其在甲烷干重整反应中的催化性能。研究表明,Ni-SiO2催化剂的Ni颗粒尺寸影响催化剂的催化性能和反应中的积炭程度:Ni颗粒尺寸越小,催化剂活性和稳定性越好、越不易积炭。