【摘 要】
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近年来,随着信息技术的飞速发展,声音、图像、数字等信息的记录和储存显得尤为重要。单分子磁体的体积小、质量轻且易于加工、结构多样,有利于磁性信息的储存,与传统的磁性材料相比,纳米级尺寸使其具有更强的信息存储能力,实现高密度的信息存储。单分子磁体的制备成为科研工作者的研究热点,但阻塞温度、有效能垒过低是科研工作者在制备单分子磁体中遇到的极大挑战。为了获得高能垒的单分子磁体,高自旋基态和显著的磁各向异性
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近年来,随着信息技术的飞速发展,声音、图像、数字等信息的记录和储存显得尤为重要。单分子磁体的体积小、质量轻且易于加工、结构多样,有利于磁性信息的储存,与传统的磁性材料相比,纳米级尺寸使其具有更强的信息存储能力,实现高密度的信息存储。单分子磁体的制备成为科研工作者的研究热点,但阻塞温度、有效能垒过低是科研工作者在制备单分子磁体中遇到的极大挑战。为了获得高能垒的单分子磁体,高自旋基态和显著的磁各向异性是单分子磁体必须具备的要素。过渡金属的基态自旋值比较高,但是其磁各向异性较弱;稀土金属离子具有较高磁各向异性,但其半径大、4f电子会受到外层电子屏蔽,导致离子间相互作用较弱。因此,将稀土、过渡金属相结合,可以使配合物既具有较高基态自旋值,又具有较显著的磁各向异性。含N和O原子的水杨醛类席夫碱多齿配体对过渡金属、稀土金属均有较强的配位能力,将席夫碱还原又可以增强其稳定性和柔韧性。因此本文设计合成一系列还原型席夫碱过渡-稀土金属异多核配合物,既结合了过渡金属较大的原子磁矩的特点,又保留了稀土金属显著的各向异性的优势,扬长辟短,改变了磁交换途径,从而获得性质良好的单分子磁体,在磁性研究领域具有广泛的应用前景。本论文分为四部分:1、对席夫碱及其配合物进行简要概述,并介绍其配合物的应用;对单分子磁体进行简要概述,并介绍其在磁性能方面的研究进展;对过渡金属单分子磁体、稀土金属单分子磁体、过渡-稀土混合金属单分子磁体做简要介绍。2、本文将3-甲基水杨醛、乙二胺混合,合成了N,N’-双(2-羟基-3-甲氧基苯甲醛缩乙二胺)(H2L’),并在冰浴条件下使用硼氢化钠将其碳氮双键还原为碳氮单键,制得还原型席夫碱配体N,N’-双(2-羟基-3-甲氧基苯亚甲基)乙烷-1,2-乙二胺(H2L),通过红外分析、紫外分析以及核磁共振对两种配体进行表征。3、将还原型席夫碱配体与过渡金属Ni(II)、稀土金属Ln(III)(Ln=Er、Tm、Dy、Ho、Yb、Tb、Gd)反应,采用一般合成法,制备了7种还原型水杨醛类席夫碱过渡、稀土金属异多核配合物[Ni2Ln2L2(η3-O)2(NO3)4],利用X-射线单晶衍射对晶体结构和中心金属的配位方式进行了详尽的描述,并通过红外光谱分析、紫外光谱分析、差热分析等方法对配合物进行表征。4、对部分还原型席夫碱过渡-稀土异多核配合物进行了变温磁化率(χMT)、磁感应强度与磁场强度变化等磁性测试,研究表明配合物1-4存在铁磁耦合作用,配合物5存在反铁磁耦合作用,并根据居里-外斯拟合进一步证实此结论。
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