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如今,为了改进现有的电池技术并开发具有高能量密度的新一代电化学装置,大量研究聚焦于电极材料领域。金属氢化物电极作为几种实用化电化学储能技术的关键组成,过去数十年间被广泛研究。当前的大多数金属氢化物电极的研究遵循一个经典原则:储氢电极材料需要由吸氢元素(A型元素)和非吸氢元素(B型元素)共同组成。通常认为,非氢吸收元素的加入能够调节金属-氢键强度,增加材料在电化学过程中的催化能力,其在金属氢化物电极的设计中是不可缺少的。然而,由于大量B型元素的存在,这种经典的A-B型设计策略严重限制了金属氢化物电极材料的理论容量(通常<400mAh g-1)。本工作中,我们提出一种全新的设计策略,在不使用B型元素的基础上设计高容量金属氢化物电极材料。如果金属间化合物相对于其组成元素的单质金属更加稳定,那么理论上氢化物电极可以实现氢化物与金属间化合物的循环。金属间化合物的形成可以用来调节放氢反应的吉布斯自由能变,并能在放氢过程中引入协同机制。通过实验与理论结合分析了 Mg24Y5电极材料的充放电(吸放氢)过程,发现其具有高达～1500 mAh g-1(5.6wt%)的可逆电化学储氢容量。本工作的发现为高性能金属氢化物电极的设计提供了一个违背经典设计原则的与独特案例,为镍氢电池的复兴与下一代金属氢化物空气电池的出现提供了新的机会。主要研究包括:(1)通过吸氢PCI实验测试与CALPHAD计算技术的结合研究,提供了对于稀土-氢二元体系(钆-氢,镝-氢和钇-氢二元系)热力学的定量描述。计算得出的相平衡与热力学信息与实验数据很好的吻合。通过CALPHAD技术获得了可信而自洽的热力学数据库,为新型储氢材料的设计提供了基础和可能。(2)从全新的设计策略出发,研究了 Mg24Y5薄膜电极的电化学储氢性质,发现其具有高达～1500 mAh g-1(相当于57.7H/Mg24Y5或者5.6wt%)的电化学可逆储氢容量,为商用LaNi5材料的4倍多。Mg24Y5薄膜拥有优良的吸氢动力学性能,室温下充电即可吸氢完全,形成24MgH2·5YH3复合氢化物。通过放氢反应路线的更改,Mg24Y5相吸收的所有氢均能够实现可逆释放。在放电过程中通过分步放氢反应机制,释放所有的氢并回复到Mg24Y5金属间化合物相。(3)观察到24MgH2·5YH2中的全部58个H可以通过一步放氢反应完全释放的实验现象。这一放氢过程通过热力学协同机制,可以实现YH2当中极为稳定的两个H的释放。放氢过程中的协同机制可以克服动力学与热力学障碍,实现Mg24Y5薄膜电极很高的储氢容量与完全可逆性。能量密度计算表明,高容量的Mg24Y5电极为将来镍氢电池的进一步发展和下一代金属氢化物空气电池的出现提供了希望。