【摘 要】
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硅材料在当前所研究锂离子电池负极材料中具有最高的理论比容量(4200m Ah·g-1),但极低的本征导电率与充放电过程中严重的体积变化导致极差的倍率与循环性能。因此提高硅材料的导电性、缓解充放电过程中的体检变化是当前硅材料研究的主要方向。本论文以商用Si/Al合金为原料通过酸刻蚀制得多孔硅;以苯胺和淀粉作为碳源制备了Si/C复合材料来提高硅基材料的导电性和结构稳定性;通过物理表征手段表征了材料的组
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硅材料在当前所研究锂离子电池负极材料中具有最高的理论比容量(4200m Ah·g-1),但极低的本征导电率与充放电过程中严重的体积变化导致极差的倍率与循环性能。因此提高硅材料的导电性、缓解充放电过程中的体检变化是当前硅材料研究的主要方向。本论文以商用Si/Al合金为原料通过酸刻蚀制得多孔硅;以苯胺和淀粉作为碳源制备了Si/C复合材料来提高硅基材料的导电性和结构稳定性;通过物理表征手段表征了材料的组成与形貌,对其进行电化学性能测试,并结合两者结果分析材料电化学性能与微观结构之间的关系。主要研究内容如下:（1）以苯胺为碳源制备Si/C复合材料:通过研究制备方法、不同Si/Al合金、包覆碳量对Si/C复合材料结构与电化学性能的影响。结果表明:以Si/Al(m Si=20wt.%)合金为原料,在0.04M Ag NO3+0.1%HF溶液中进行银沉积,熔硫过程中Si/S的质量比为1:3,Si/苯胺质量比为1:2的条件下原位聚合得到的Pani@20%Si/Ag复合材料具有最优的电化学性能,该材料在0.1A·g-1下首次放电比容量为2714m Ah·g-1,首次库仑效率为77.89%,3A·g-1的高电流密度下具有786m Ah·g-1的可逆比容量。并且在1A·g-1下循环100次后仍有770m Ah·g-1的可逆比容量。（2）以淀粉为碳源制备Si/C复合材料:以商用Si/Al合金制备多孔硅,淀粉作为碳源,研究不同Ni、CNTs掺杂量对于该材料结构形貌与电化学性能的影响。研究表明Ni掺杂不仅能够在Si表面生成Ni2Si提高材料导电性,而且可以改变淀粉基碳的性能生成碳纳米管,提高材料的导电性和结构稳定性;CNTs穿插于淀粉基碳中形成导电网络进一步提高其导电性。当Ni掺杂量为0.5mmol/g·C、CNTs掺杂量为10mg时的ST/Ni@20%Si/CNTs-10复合材料具有最优的电化学性能,0.1A·g-1下的首次放电比容量为1819m Ah·g-1,在3A·g-1的电流密度下具有819m Ah·g-1的可逆比容量,0.5A·g-1下循环200次仍有516m Ah·g-1的可逆比容量。
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