石墨烯的特殊单原子层结构使其拥有优异的力学、热学、电学等性能。将石墨烯制成宏观体可以将石墨烯作为纳米材料的优异性能与宏观多孔材料的性能相结合,获得一种低表观密度、大比表面积、力学与电学性能独特的新型材料,使其在电极材料、储氢材料、生物传感器、催化剂载体、纳米电子器件、单分子检测器等领域获得巨大的应用前景。本文使用大尺寸氧化石墨烯作为原料实现三维石墨烯的自组装。使用30目天然鳞片石墨制备出大尺寸氧化石墨烯,其粒径超过100μm厚度为2.7nm左右,是三个原子层厚度的拥有大片层尺寸的氧化石墨烯。大尺寸氧化石墨烯片上连接着很多含氧官能团,这些亲水基团为后续在水热反应时的自组装过程提供了可能。使用大尺寸氧化石墨烯进行水热反应的自组装,成功制备出了三维石墨烯水凝胶,使用冷冻干燥法令石墨烯水凝胶干燥,得到了干燥的三维石墨烯块体,其宏观尺寸与反应釜大小有关,且在冷冻干燥后会有所收缩,为Φ20×20mm的圆柱体。微观上,三维石墨烯的三维多孔结构是由石墨烯片缠绕、搭接、堆叠在一起形成的。三维石墨烯拥有非常低的表观密度(11.2mg/cm3)、高的空隙率(98.6%),一定的导电能力、较好的隔热能力和疏水亲油的特性。研究了自组装过程的影响因素,发现水热反应氧化石墨烯的浓度会影响制备的三维石墨烯结构,随浓度增大三维石墨烯被还原的程度降低,其多孔结构更加紧凑。添加金属离子后,氧化石墨烯在自组装过程中的联接点增加,使三维石墨烯孔径变小。