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功能材料由于其各种内禀特性,如铁电,铁磁,超导等,在科学技术发展上有着广泛的应用。材料的宏观功能与其微观特性密不可分,X射线、电子、中子散射等实验技术,使得科学家们能够在亚原子尺度上观测材料的原子和电子结构。但这还远远不够,为了更透彻地理解物质结构和功能之间的关系,需要在时间上观察物质的瞬态变化。而不同的基础过程对应了不同的时间尺度,为了探测这些飞秒、皮秒的超快过程,相应地就需要有超快的探测技术。 在时间分辨领域,泵浦-探测技术(pump-probe)是最典型的实验方法。飞秒激光的发展将光谱技术推向了更低的时间尺度,而超快X射线源则弥补了其无法直接获得结构信息的不足。同步辐射能够提供~100皮秒的X射线脉冲,能量可调,亮度较高,基于同步辐射的超快X射线方法为亚纳秒尺度时间分辨领域提供了强有力的探测手段;而激光打靶等离子体源能提供百飞秒的X射线脉冲,加之其小巧的设备布局,以及与激光系统本身的同步性,也成为一种相当实用的飞秒时间分辨实验方法。 我的博士研究课题即是利用一套飞秒激光放大器系统,基于泵浦探测(pump-probe)技术,发展了三种时间分辨实验方法,分别为飞秒瞬态反射率测试装置(laser pump-laser probe)、基于激光打靶等离子X射线源(PXS)的超快X射线衍射(laser pump-200fs X-ray probe)、以及基于同步辐射的超快X射线衍射(laser pump-150ps X-ray probe)。并基于这些研究平台对半导体体系、钙钛矿超晶格以及一系列低维氧化物展开了验证性及原创性的研究。 在建立了一套新型的强度归一化方法借以解决PXS光源光强抖动大的缺点之后,我们在国内首次实现了飞秒分辨的时间分辨衍射实验,观察到超晶格SrRuO3/SrTiO3内部的相干原子运动;随后分别对多铁薄膜BiFeO3以及自旋轨道耦合莫特绝缘体Sr2IrO4的超快晶格响应展开研究,得到亚皮秒分辨的X射线衍射实验数据,揭示了其应变的产生演变过程,并对其应变产生的物理机制进行了深入探讨。 利用Pilatus100K探测器的门控功能,实现了同步辐射单束团的提取,与1kHz飞秒激光放大器定时同步之后,开展了国内首个基于同步辐射的时间分辨X射线衍射实验,并取得高质量的实验数据。