改性ZnO的制备及低温脱除NO的研究

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本文选取微波辅助溶胶-凝胶法制备纳米ZnO,用不同改性ZnO催化剂对NO进行了可见光催化脱除实验和选择性催化还原(SCR)实验,探究不同微波、不同表面活性剂、不同掺杂元素等制备条件对改性ZnO催化脱除NO的影响,并探究其抗中毒能力、连续使用次数、反应动力学、反应机理等。实验结果表明:过程Ⅰ在300W,过程Ⅱ在600W的条件下制备的掺杂SDS(1%)-ZnO光催化性能最好,对浓度为600μg/m3的NO可见光催化性能高达95.6%,提高NO浓度为2600ug/m3时可见光催化效率仍可达到69.2%,在NO浓度为1900μg/m3时效率为84.9%比纯ZnO高20%左右,抗水和抗硫性能也有所提高,证明用SDS改性后的ZnO光催化性能良好;过程Ⅰ在200W,过程Ⅱ在900W的条件下制备的Cr(1%)-PEG6000(2%)-ZnO选择性催化脱除NO的效果最好最稳定,比纯ZnO高20%左右,证明表面活性剂PEG6000和金属Cr的掺杂对改性催化剂选择性催化还原NO的性能有促进作用。用BET、XRD、SEM、EDS、UV-Vis、NH3-TPD、XPS、热重、红外光谱等表征方法对所制备的改性ZnO催化剂进行分析测试,结果表明溶胶-凝胶法加入微波辅助后受热体系均匀、反应灵敏、加热速度快,可以缩短催化剂的制备周期,提高催化剂的产率;表面活性剂可以降低表面张力,减少表面能,从而降低分散体系中固体粒子的聚集程度,保持分散体系相对稳定,有效地对纳米粒子的大小和形貌进行调控;以硝酸铬为铬源的改性ZnO选择性催化还原NO的性能有所提高,是因为催化剂表面酸度和酸性位均得到提高,致使其吸附NH3的性能在低温下进一步增强,从而提高了对NO的还原作用。在常温下光催化脱除NO的实验中,证明氨氮比在1:1左右,NO的脱除效率最高。SDS(1%)-ZnO在连续使用5次后,其催化性能仍可达到70.7%;对其反应动力学分析,可知其符合L-H一级反应动力学。
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