水溶性无机细粒子污染特征和前体物排放控制模拟研究

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水溶性无机细粒子(硫酸盐、硝酸盐、铵盐,简称SNA)是PM2.5的重要组成成分。本研究采用GEOS-Chem模式探究当前大气化学模式对我国高浓度SNA的模拟能力,并通过模式的改进,使其能够较好地模拟我国重污染时期的SNA浓度水平和变化特征。研究通过对我国SNA的浓度水平、化学组成和时空分布的模拟分析,探究前体物排放对SNA浓度和组成的影响,评估我国已实施的SO2和NOX减排措施的有效性,为未来我国PM2.5前体物减排提供科学依据。研究发现:(1)在季节和年均尺度上,GEOS-Chem模式能够反映中国PM2.5和SNA的时空分布特征,对其浓度水平的偏差在可接受的范围之内。(2)模式对重污染时期SNA,尤其是硫酸盐低估严重,且模拟不到硫酸盐在PM2.5中比例的上升;将SO2在湿颗粒物表面的非均相反应机制加入到GEOS-Chem模式中,可改善模式对我国重污染过程中硫酸盐的模拟能力,并部分解决了硝酸盐高估这一模式固有问题。(3)SNA时空分布特征表明,华北地区SNA的季节分布由前体物的化学反应速率决定,而华南和西南地区SNA的季节变化则主要取决于前体物排放和湿沉降的季节规律。(4)2000-2015年中国SNA浓度变化主要受其前体物排放变化直接影响。2000-2006年,我国SO2和NOX排放分别增加60%和80%,导致SNA浓度上升约50%;2006-2015年,SO2和NOX减排有效控制了SNA浓度的增长,但在华北和华南地区,应进一步加强NOX排放控制。(5)NH3排放对SNA的形成起到关键作用:2006-2015年,NH3排放增加会抵消SO2和NOX排放控制对降低SNA浓度的作用;未来情景下,控制SO2和NOX排放的同时,降低NH3排放,则会使SNA浓度的降低幅度增加一倍以上。这表明我国应实行多种污染物共同控制,才能更有效地降低SNA浓度。(6)对于一定的SO2总量控制目标,分别通过全国平均、以及华北、华南、西南三个地区实现,比较其模拟结果发现,华北和华南地区SO2减排分别对降低全国平均地表硫酸盐浓度和降低人群在硫酸盐中的暴露浓度效率最高。另外,华北地区SO2排放对于区域间和中国向东亚其它国家的硫传输贡献最大,因此中国在实现二氧化硫减排目标时,需要更为谨慎的制定具有区域针对性的实施计划,侧重华北地区SO2控制,以最大程度的改善中国及下风向地区的空气质量。
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