有机配合剂对铁粉脱氯降解四氯化碳的影响作用研究

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采用零价铁作为还原剂,对有机氯化物进行脱氯处理,是一种有效的处理手段。本文选择四氯化碳为目标污染物,研究了四种有机配合剂(EDTA、柠檬酸、酒石酸、苹果酸)协同微米级铁粉脱氯降解四氯化碳的反应动力学机理及影响因素。本论文分为两部分:第一部分:EDTA存在下,以微米级Fe0对ccl4的去除率和脱氯率为指标,考察了降解介质的初始pH值、铁粉的用量、EDTA的投加量、CCl4初始浓度、降解温度和摇床转速6个影响因素。结果表明:初始pH值和EDTA的用量对四氯化碳脱氯率的影响明显,随着反应体系初始pH的升高,EDTA的协同效果与空白体系相比越来越好,在pH=3.5-7.5和n(Fe0):n(EDTA)=1:1时,四氯化碳脱氯反应的速率常数与不加EDTA的反应体系相比分别提高了39倍,42倍,50倍,53倍和54倍。CCl4的降解速率随着铁粉投加量的增大、转速的增大、反应体系温度的升高而加快。此外,本研究还通过BET-N2和环境扫描电镜(ESEM-EDXA)表征了铁粉的比表面积、表面形貌及化学成分。初步探讨EDTA存在下铁粉脱氯降解四氯化碳的反应机理。第二部分:25℃和初始pH=3.5-7.5条件下,研究了三种配合剂(柠檬酸、苹果酸、酒石酸)对微米级铁粉脱氯降解四氯化碳效果的影响。结果表明:四氯化碳的脱氯反应遵循一级动力学方程。有机配合剂存在下,四氯化碳的去除率和脱氯率得到显著改善。在pH=3.5和25℃时配合剂(柠檬酸、苹果酸、酒石酸)存在下四氯化碳的脱氯速率常数分别为单独铁粉的31倍、32倍、28倍。产生这种效果的原因是有机配合剂与Fe3+有效的配位阻止了铁粉表面氧化膜的生成,保证了铁粉表面的反应位点。
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