边界层与气溶胶之间存在复杂的反馈机制,两者相互作用是使得空气质量持续变差的重要原因之一。目前全国尺度上污染物–边界层相互关系的观测证据仍然不足,因此,从观测角度阐明全国不同地区的污染物–边界层–气象条件之间复杂关系,揭示其主要影响机制,对提升空气质量预测准确度具有重要意义。本研究利用2014年至2017年全国新一代L波段秒级高分辨率探空数据,结合地基空气质量和气象观测数据及多源卫星数据,借助综合分析方法,系统研究了我国边界层精细结构时空变化特征,分析了不同大气热状况下边界层与污染物的相互关系,并重点从全国和区域两个尺度揭示了边界层高度与PM_2.5的相互作用规律。结果表明,我国边界层高度和颗粒物浓度呈现明显的季节变化和日变化。边界层高度夏季最高,冬季最低;午后最高,清晨最低。PM_2.5浓度则相反,冬季最高,夏季最低;清晨最高,午后最低。无论是季节变化还是日变化,全国总体上边界层高度与PM_2.5均为负相关,且在一天中不同的观测时段又表现出不一样的相关程度。夏季午后边界层高度与污染物的负相关最强,此时边界层充分发展,污染物在其中均匀混合。空间上,边界层高度和污染物之间的负相关在中国均匀分布,午后华北平原边界层高度与PM_2.5的负相关最强,相关系数为0.5。其次,人类活动较多的大城市中,负相关系数也很高。值得注意,华东地区,及零星的内陆城市和沿海城市出现了正相关。因为存在显著的地区间气象条件的差异,并不存在全国尺度的机制能够解释边界层与PM_2.5的关系,气象条件对边界层高度和PM_2.5相互作用的影响比预期的更复杂。利用夏季午后探空观测,基于不同热力稳定度条件,系统阐述了对流边界层（CBL）、稳定边界层（SBL）和中性边界层（NBL）条件下全国尺度的边界层高度与PM_2.5之间的关系。其中,对流边界层高度（1527±627 m）高于中性边界层高度（1422±668 m）,稳定边界层高度最低,仅为116±112 m;而对流边界层条件下的PM_2.5浓度(31.06±24μg m^-3)低于中性边界层(32.73±26.48μg m^-3)。与中性边界层相比,对流边界层高度和PM_2.5的负相关最强,达到-0.92,这有利于华北和华东重污染地区对流边界层下大气污染物的扩散;相反地,稳定边界层高度与PM_2.5为正相关,相关系数0.93。高云量抑制边界层的发展,大气层结趋于稳定,形成稳定边界层,相对湿度增加。低云量、大风和不稳定大气层结促进对流边界层的形成,相对湿度降低。而大气层结越不稳定,越有利于边界层的抬升,相对湿度也越低,促进污染物的扩散。与晴天相比,阴天时更加不利于边界层的发展。不同地区边界层高度与PM_2.5的相互作用存在明显的差异。就年内变化而言,污染最严重的华北平原负相关最强,长三角地区次之,而青藏高原空气相对清洁,负相关最弱,相关系数分别为-0.34、-0.25和-0.18。夏季午后边界层充分发展,我国两个高污染区域华北平原和长三角地区边界层高度与PM_2.5的相关性完全相反,华北平原为负相关,长三角地区为正相关,青藏高原不相关。大气污染严重的华北地区,边界层–污染物–气象条件高度相关,相互作用最明显;青藏高原因颗粒物浓度较低,大气相对清洁,边界层高度与PM_2.5的相互作用不明显,气象条件对边界层高度的影响更显著。边界层与污染物的相互作用与污染程度和边界层背景高度有很大关系,PM_2.5与边界层高度之间的变化是非线性的,当污染物浓度偏高或者边界层高度较低时,它们之间的相关性更强,并且变化更明显,当然它们之间的关系也受到其他气象条件的影响。