光致发光介孔二氧化硅的合成、结构与性能研究

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介孔二氧化硅具有大比表面积和孔体积大、孔径可调等特点,在光学和医学领域特别是药物的缓释方面发挥越来越重要的作用。作为优秀的掺杂基质,介孔二氧化硅可以通过掺杂染料、量子点和稀土金属等获得发光性能。但这些引入发光中心的方法存在染料渗漏、制备复杂和生物毒性等问题。近年来,碳掺杂因为具有不需要掺杂荧光基团或者是金属离子,发光中心来源于杂化材料自身等优势逐渐成为发光介孔二氧化硅的研究热点。本文以P123为模板合成具有良好水热稳定性和有序结构的介孔二氧化硅SBA-15为基础,通过引入十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为共同模板剂来合成碳掺杂介孔二氧化硅,并尝试添加乙醇来对介孔材料的球形度进行调整。此外,为获得具有良好球形度的介孔材料,本文使用十六胺作为模板剂来合成球形介孔二氧化硅,并探索添加3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)作为辅助结构导向剂来增强材料发光性能的可行性。本文对所合成的介孔二氧化硅进行X-射线衍射(XRD),荧光光谱分析(FL),氮气等温吸脱附比表面积分析(BET),元素分析(EA),电子显微镜分析(SEM、TEM),热重(TG)-示差扫描量热(DSC)综合热分析法,X-射线光电子能谱(XPS)以及傅立叶红外谱图分析(FTIR)等分析方法进行光致发光性能、介孔结构以及表面形态的测试表征,并探究其光致发光的机理。本论文分为以下几个部分:
  本文第二章在以P123为模板制备介孔二氧化硅SBA-15的基础上,添加CTAB作为辅助结构导向剂合成介孔二氧化硅,而单独的CTAB作为模板合成的介孔材料作为对照,并考察了CTAB的含量、灼烧温度和时间以及热处理温度和时间对所得的样品的介孔结构和表面形貌的影响。当CTAB加入量为0.2g时,合成的碳掺杂介孔材料分散性良好,同时具有良好的光致发光性能。
  本文第三章探究了热处理温度和时间对碳掺杂介孔二氧化硅发光性能的影响,对不同温度煅烧2小时后的样品进行系列表征,结合介孔材料发光性能差别推测不同煅烧温度下碳点的形成情况和其对介孔材料的发光强度的影响。
  本文第四章在第二章添加CTAB合成碳摻杂介孔二氧化硅基础上,通过加入乙醇为添加剂,制备具有球形结构的介孔二氧化硅。乙醇作为添加剂能改善合成的介孔二氧化硅的球形度,乙醇的加入量对介孔二氧化硅的孔结构产生较大影响。
  本文第五章以十六胺为模板合成的球形介孔二氧化硅微球,在电镜下拥有均一的球形和良好的分散性能。荧光光谱表明450℃的煅烧温度对介孔材料的发光性能有利,引入APTES作为共同硅源改善了材料的荧光性能,同时不影响球形度。但APTES的加入会让介孔结构遭到破坏。
  本文第六章对制备得到的介孔二氧化硅进行布洛芬吸收与缓释实验,得到几种介孔二氧化硅的负载量大小关系是:P-0.2C-400-2>P-0.2Cet-5-350-2>P123-500-2>PLMS-he0-450-2,几种介孔材的布洛芬释放速度如下:P-0.2Cet-5-350-2>P-0.2C-400-2>P123-500-2≈PLMS-he0-450-2。介孔材料的比表面积与药物负载量呈正相关关系。介孔材料中孔结构的类型对药物释放速度有影响。
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