多孔材料的制备及脱硝性能研究

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众所周知,氮氧化物(NOx)是造成大气污染的主要原因之一,能够产生诸多环境问题:酸雨,臭氧层空洞、温室效应和光化学烟雾等等,严重威胁人类的生命财产安全。多孔材料由于其较大的比表面积和高孔隙率,有利于气体分子的扩散,在催化、吸附和光学等方面展现出了良好的性能。因此,制备多孔材料并探索研究其在选择性催化还原(SCR)NOx中的应用,具有重要的研究价值和现实意义。本论文利用实验室独创的气相渗透-沉淀法制备了三维有序大孔(3DOM)金属氧化物催化剂。本方法采用聚甲基丙烯酸甲酯或聚苯乙烯微球为硬模板,聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物(P123)为软模板,将硬模板浸渍到金属前驱体溶液中,过滤烘干后,利用氨气的良好渗透性将胶体晶体模板孔隙中的金属盐溶液沉淀为金属氢氧化物,最后通过焙烧的方法,去除模板后得到3DOM纯氧化物催化剂。催化剂的形貌和结构采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线粉末衍射(XRD)等技术进行表征。由表征结果可得:(1)通过考察不同的金属前驱体、氨蒸时间、焙烧方式和焙烧条件对催化剂形貌的影响,得出最优的制备方案;(2)采用气相渗透-沉淀法合成,并采用最优制备方案制得了一系列3DOM纯氧化物;(3)改变氨蒸时间合成了棒状Mn2O3。本论文利用改良法合成了氧化石墨烯,后采用原位转换技术合成了锰氧化物负载的石墨烯纳米片(Mn3O4/GNS)和铈氧化物负载的石墨烯纳米片(CeO2/GNS),并首次应用于SCR技术中。采用XRD、SEM和傅里叶红外(FT-IR)等手段表征了其结构和形貌,最后测试了其脱硝性能,Mn3O4/GNS相比于石墨烯脱硝活性有了明显的提升。本论文利用一锅法合成了小孔分子筛包括SAPO-56、Cu-SAPO-56、Ce-SAPO-56、SAPO-34和Ce-SAPO-34。采用XRD、FT-IR和SEM表征了其结构和形貌。利用不同方法合成了不同Cu含量的Cu-SAPO-56。Cu-SAPO-56和Ce-SAPO-56被首次用做SCR催化剂。研究了不同Cu含量小孔分子筛的脱硝性能,结果显示:SAPO-56和SAPO-34没有脱硝活性;掺杂铜和铈的分子筛活性有了很大提高;Cu-SAPO-56分子筛随着铜含量的增多,分子筛脱硝活性升高;Ce-SAPO-56和Ce-SAPO-34的SCR活性较低;分子筛脱硝催化剂具有良好的热稳定性。
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