【摘 要】
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伴随着全球日益增长的能源需求,人类迫切需要寻找一种清洁高效的新型能源,而氢能无疑是最理想的选择。但目前制取氢气的方式仍主要依靠化石燃料等传统能源,这些方法不可避免的会对环境造成污染。而催化分解甲醛制氢,直接将污染物甲醛转化为可利用的氢能,这引起了科研工作者的极大关注。在目前文献所报道的甲醛制氢体系研究里,催化分解甲醛制氢的催化剂主要是贵金属催化剂,但是贵金属催化剂成本高、储量少,难以得到大规模的应
【基金项目】
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国家自然科学基金(No.21962010)项目; 中国国家重点研发计划(No.2018YFB1502004);
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伴随着全球日益增长的能源需求,人类迫切需要寻找一种清洁高效的新型能源,而氢能无疑是最理想的选择。但目前制取氢气的方式仍主要依靠化石燃料等传统能源,这些方法不可避免的会对环境造成污染。而催化分解甲醛制氢,直接将污染物甲醛转化为可利用的氢能,这引起了科研工作者的极大关注。在目前文献所报道的甲醛制氢体系研究里,催化分解甲醛制氢的催化剂主要是贵金属催化剂,但是贵金属催化剂成本高、储量少,难以得到大规模的应用,因此我们需要寻找一种非贵金属催化剂用于催化分解甲醛制氢研究。本工作主要有以下两部分组成:第一部分用次磷酸钠和六水氯化镍为原料,用程序升温还原法合成了非贵金属催化剂磷化镍。通过改变前驱体中Ni和P的摩尔比来控制催化剂的结晶度和组成。与单相Ni2P相比,双相Ni12P5/Ni2P复合材料表现出更好的制氢活性。当Ni与P摩尔比为1:0.5时,制备得到最佳的Ni12P5/Ni2P复合材料(NP-0.5)的H2活性最高,是单相Ni2P催化剂的8.5倍。NP-0.5催化剂的高活性可归因于Ni12P5上分散的Ni2P结晶度低,粒径小,有较多的活性位点。第二部分用溶胶-凝胶法,通过正硅酸乙酯(TEOS)水解制备了SiO2改性的SiO2(V)/NP-0.5催化剂。通过XRD、XPS、SEM以及TEM等手段对催化剂进行了表征。SiO2的改性大大提高了NP-0.5催化剂的制氢活性。TEOS的加入量为0.5 m L时,催化剂SiO2(0.5)/NP-0.5催化剂制氢活性最佳。SiO2(0.5)/NP-0.5的活性约是NP-0.5催化剂的6倍。SiO2的修饰改性不但大大提高了NP-0.5催化剂的制氢活性,而且大大提高了催化剂的稳定性。
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