【摘 要】
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土壤重金属监测的传统地球化学手段具有耗费人力、物力、周期长等局限性,而可见光-近红外光谱技术具有大范围、高效识别土壤重金属的优势,正成为土壤重金属监测的手段。贵州省是我国西南地区典型的土壤重金属高背景省份,境内的都柳江流域上游地区是贵州著名的锑矿产地,流域土壤安全对本地区和下游地区环境安全至关重要,快速监测土壤重金属污染状况必不可少。本文以都柳江上游地区为研究区,实地采集土壤样品,以土壤样品的重金
【基金项目】
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国家自然科学基金委员会-贵州喀斯特科学研究中心项目“喀斯特地区重金属污染过程与防控机制研究”（U1612442）的第六课题“喀斯特地区重金属污染过程与防控体系构建”子课题“喀斯特地区重金属污染风险模型构建与评估”； 贵州大学博士基金,喀斯特地区非点源磷迁移转化与时空分布规律遥感解析,贵大人基合字（2017）78号；
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土壤重金属监测的传统地球化学手段具有耗费人力、物力、周期长等局限性,而可见光-近红外光谱技术具有大范围、高效识别土壤重金属的优势,正成为土壤重金属监测的手段。贵州省是我国西南地区典型的土壤重金属高背景省份,境内的都柳江流域上游地区是贵州著名的锑矿产地,流域土壤安全对本地区和下游地区环境安全至关重要,快速监测土壤重金属污染状况必不可少。本文以都柳江上游地区为研究区,实地采集土壤样品,以土壤样品的重金属砷（As）和锑（Sb）含量及土壤样品的可见光-近红外高光谱为数据,通过9种光谱预处理结合遗传算法（GA）进行特征波段筛选,寻找土壤重金属As和Sb的特征波段,并运用偏最小二乘回归（PLSR）和随机森林回归（RF）构建了土壤重金属As和Sb的可见光-近红外高光谱定量反演模型,确定土壤重金属As和Sb的最优光谱定量反演模型,并与广泛使用的相关系数筛选波段方法展开对比。针对人工提取光谱特征不全面的不足,构建了全谱区的土壤重金属As和Sb的卷积神经网络光谱定量反演模型。研究主要得到以下结论:（1）研究区土壤重金属As污染较轻,重金属Sb污染较严重。对剔除异常值的45个土壤样品进行含量统计分析,As含量均值为20.52mg/kg,略大于贵州背景值,样本超标率为30.11%;Sb含量均值为10.75mg/kg,大大超过了贵州省背景值,样本超标率为80%。（2）多元散射校正+一阶微分预处理效果最优,适合该区域土壤重金属光谱预处理。通过预处理前后土壤光谱对比及光谱与As和Sb含量相关性分析发现,连续统去除（CR）、一阶/二阶微分（FD/SD）、多元散射校正（MSC）、标准正态变换（SNV）、多元散射校正+一阶微分（MSC+FD）、多元散射校正+二阶微分（MSC+FD）、标准正态变换+一阶微分（SNV+FD）、标准正态变换+二阶微分（SNV+SD）等光谱预处理皆能突出土壤的光谱特征,增强光谱与重金属的相关性;由GA特征波段筛选构建的重金属As和Sb最佳反演模型表明MSC+FD预处理最优。（3）全谱区和基于相关系数法特征波段筛选构建土壤重金属As和Sb的PLSR和RF模型精度较低。对比全谱区和基于相关系数法特征波段筛选构建的As、Sb反演模型精度,全谱区土壤重金属As和Sb的最优PLSR和RF的测试集决定系数（Rp2）分别为0.354、-0.042和0.242、-0.015;基于相关系数法的特征波段筛选构建土壤重金属As和Sb的最优PLSR和RF的测试集决定系数（Rp2）分别为0.170、-0.003和0.123、0.041。（4）基于GA特征波段筛选构建的PLSR和RF可以提高光谱对土壤重金属的预测精度。利用GA特征波段筛选构建重金属光谱定量反演模型,As的最优模型为MSC+FD＿GA＿PLSR,训练集决定系数（Rc2）为1,训练集相对分析误差（RPDc）为89.569,测试集决定系数（Rp2）为0.986,测试集相对分析误差（RPDp）为8.890;Sb的最优模型为MSC+FD＿GA＿RF,训练集决定系数（Rc2）为1,训练集相对分析误差（RPDc）为3.8538e+15,测试集决定系数（Rp2）为0.942,测试集相对分析误差（RPDp）为4.387。（5）重金属As的光谱特征波段分布连续,而Sb的光谱特征波段分布较离散。As和Sb的GA特征波段筛选表明,As的光谱特征波段分布在446.1～468.4nm、534.7～561.2nm、685～728.3nm、735.7～766.6nm、817～839.7nm和852.2～1077nm之间;Sb的敏感波段主要为343.6、346.8、351.6、359.6、671.5、686.5、746、753.4、921.2、931.7、936.6、957.4、959.9～961.2、967.5、973.8、978.8、985～986.3、994.9、998.6、1024.3、1031.6和1035.3～1037.7nm。（6）重金属As和Sb的卷积神经网络模型精度较好。对比模型精度发现,卷积神经网络模型对重金属As的Rc2为0.805,RPDc为2.297,R2p为0.581,RPDc为1.638;对重金属Sb的R2c为0.997,RPDc为18.946,R2p为0.670,RPDc为1.847;卷积神经网络模型对重金属As和Sb的反演精度优于全谱区和相关系数法波段筛选的PLSR及RF,但由于样本数较少,其对重金属As和Sb的预测效果不及GA波段筛选所构建的PLSR和RF。
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